本文引自美国李老师团队文章
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摘要：设计超表面中的光色散可以控制超表面中限制的光与其近场内材料之间的光与物质相互作用强度。具体而言，设计平带色散可增加光子态密度，从而增强光与物质的相互作用。在这里，我们通过实验展示了在可见光波长下具有平坦色散的超表面。我们设计并制造了一个悬浮的一维磷化镓超表面，并通过能量动量光谱测量了光子能带结构，观察了与超表面集成的硒化镉纳米片，并测量了耦合到平带的光致发光。我们对光子平带的展示使得将新兴量子发射器集成到超表面成为可能，并可能应用于非线性图像处理和拓扑光子学。
简介
通过亚波长图案化设计能带拓扑的能力为纳米光子结构（包括超表面）开辟了新的机会。在各种能带拓扑中，光子平带尤为重要，因为平带附近的光子态密度增加，在增强光子之间的非线性相互作用和产生“慢光”方面具有潜在应用。光子平带已在各种系统中通过实验实现，包括波导阵列和耦合腔阵列。1-4 超表面也已用于在超紧凑几何结构中实现平带色散，但它们中的大多数与自由空间模式的耦合非常差，因此不适合通过自由空间激发来访问。5
可通过自由空间激发访问的光子平带主要限于太赫兹和红外超表面。6,7 随着许多可见波长的量子发射器的出现，该波长范围内的光子平带为研究与更多种类发射器的相互作用提供了机会。然而，实现可见平带超表面具有挑战性，因为需要一种具有高折射率的材料，并且制造复杂性来自非常小的几何特征。在这里，我们使用磷化镓 (GaP) 设计并制造了一个波长为 ∼590 nm 的平带超表面。选择 GaP 是因为它的折射率高（在感兴趣的波长下 n ≈ 3.4）并且在可见波长范围内的损耗可以忽略不计。8 事实上，GaP 光子结构已经被用来增强原子级薄二维材料和溶液处理量子材料的发射。9,10 在这里，在硅上部分蚀刻了市售的化学气相沉积 GaP 薄膜以打破垂直对称性，然后从硅中释放出来以创建悬浮的超表面。
我们通过能量动量光谱探测了反射中的平带，证明了一个在 10o 半角上平坦的带，测量的品质因数估计为 750，对应于线宽 ∼0.5 nm。最后，我们在 GaP 超表面上集成了硒化镉 (CdSe) 纳米片 (NPL)，并展示了平带耦合光致发光 (PL)。
设备设计
我们在 S4 封装 11 中使用严格耦合波分析 (RCWA) 设计了平带超表面，并集成了 Lumerical 的有限差分时域 (FDTD) 模拟。
我们的设计利用二聚化高对比度光栅中的垂直对称性破坏来控制带拓扑，同时保持长寿命模式（见图 1a）。12
图 1. (a) 超表面横截面示意图，显示超表面的周期 a、倍周期扰动 α、晶格中电介质填充的百分比（称为填充因子 FF）以及总蚀刻高度和部分蚀刻高度（分别为 h 和 h1）。我们测量了反射角沿 y-z 平面（垂直于周期方向）变化时的平面内色散。(b) 模拟超表面一个周期的 y 方向电场，在平带谐振时，光垂直入射。(c) 模拟光子带结构显示 590 nm 附近的平带。红色虚线表示通过与 Fano 共振拟合确定的每个角度的共振波长。
通过部分蚀刻 GaP 薄膜，打破了超表面的垂直对称性。这将周期光栅的偶数和奇数模式耦合在一起，并通过这些偶数和奇数模式的干涉实现平带。13 此外，光栅的周期性受到周期倍增不对称 α 的干扰，从而实现与带的有效自由空间耦合。14 虽然周期 a 决定了共振波长，但填充因子 FF 和部分蚀刻深度 h1 控制了带的色散。所有这些参数都是自由的，但同一芯片上所有制造的超表面都将共享相同的蚀刻深度，而横向自由参数（如填充因子和周期）可能因设备而异。我们注意到，本文中设计的平带是由于参数的微调而产生的，因此应被视为 Leykam 等人定义的“偶然”平带。15 因此，平坦色散可能会因任何制造缺陷而遭到破坏，而拓扑平带则由于其子晶格的对称性而在制造无序的情况下保留了带色散。为了克服这种对制造的敏感性，我们制造了一系列设备，改变了每个设备的填充因子和周期，以确保即使由于制造中固有的不确定性而导致部分蚀刻深度过度蚀刻和不足蚀刻，我们也能够找到具有设计的光子平带的设备。在我们的设备中，210 nm 厚的 GaP 层承载平带超表面，通过支撑结构悬浮在硅基板上方（见图 2）。为了通过调整填充因子实现最大范围的带调谐，选择了 182 nm 的最佳部分蚀刻深度，以便 50% 的填充因子产生所需的平带。所选周期 a 为 436 nm，周期倍增不对称性 α 为 .1。悬浮的平带超表面通过化学气相沉积 (CVD) 生长的 210 nm 厚的硅 GaP 膜制造的。在晶圆的一块上旋涂 400 nm 的 Zeon ZEP520A 抗蚀剂，然后使用 100 kV JEOL JBX6300FX 电子束光刻工具进行图案化以创建掩模。然后使用 Cl2/Ar 化学方法在反应离子蚀刻机 (RIE) 中蚀刻芯片。部分蚀刻的估计速率为 4 nm/s，总蚀刻时间通过蚀刻测试校准，以达到最佳部分蚀刻深度 182 nm。第二个电子束步骤对 ZEP 抗蚀剂进行图案化，以制作用于蚀刻沟槽直至硅基板的掩模，然后使用 RIE 将图案再次转移到 GaP 膜上。最后，使用气相二氟化氙 (XeF2) 去除 GaP 膜下方的硅，从而实现无粘滞和无残留的蚀刻。
能带结构测量
我们通过能量动量 (E-K) 光谱探测了制造的超表面，采用光谱仪与傅里叶透镜中继器相结合，直接对样品的角度分辨发射进行成像。使用 4f 中继器将物镜的后焦平面成像到光谱仪的入口狭缝上（图 3a）。后焦平面的图像与光谱仪狭缝对齐，以便光谱仪仅收集沿超表面 y 轴的发射。
图 2. (a) 制备的超表面阵列的光学显微镜图像；比例尺 50 μm。每个结构周围的光晕来自浮动的膜。(b) 单个平带超表面的光学显微镜图像；比例尺 10 μm。(c) 超表面结构的扫描电子显微镜图像；比例尺 1 μm。
图 3. (a) 能量动量光谱装置示意图。物镜的工作距离 WD = 0.35 mm，后焦距 BFP = 8 mm，以及将后焦平面成像到光谱仪的透镜，焦距为 f1 = 75 mm，f 2 = 150 mm。(b) 平带装置的测量能带结构：红色虚线显示通过将 Fano 共振拟合到每个反射角度的光谱中获得的共振频率。我们清楚地观察到平带色散。(c) Γ 点（θ = 0）处的平带共振光谱在垂直于超表面平面的反射中；红线显示 Fano 线形状与共振的拟合。
所用物镜的数值孔径为 0.95，相当于半角大于 70o。这种宽角度范围允许识别和分辨设计的平带的角度跨度。对于反射测量，照明由来自稳定钨卤素源（Thorlabs SLS301）的准直光纤耦合宽带光提供。通过拟合确定平带的品质因数和角度范围，可直接从该测量中提取平带的属性。
当在每个发射角度测量波段的光谱时，透射光与超表面谐振波段之间的干涉会产生法诺线形状。
将法诺共振拟合到每个光谱，我们提取了沿超表面 y 轴的每个发射角度的平带谐振波长和品质因数（图 3b）。在光子带结构的 Γ 点（θ = 0）处，测量的品质因数为 ∼750，横跨半角 10° 的平带范围（见图 3c）。与通过法诺共振拟合获得的模拟品质因数 ∼1300 相比，我们发现实验中的品质因数降低，这很可能是由于制造缺陷造成的。对类似超表面器件的制造稳健性和随机制造误差的调查表明，由于随机分布的制造误差，品质因数也同样下降。16 因此，虽然通过创建器件阵列来校正蚀刻速率的系统误差，可以避免平带的扰动，但给定器件内元件的变化不可避免地会影响平带共振的所需品质因数。
平带的创建是色散工程的一个主要应用，但替代的带形状已显示出实现新型极化子相互作用17或连续体中对称性破坏的束缚态的希望。18作为我们制造的具有不同填充因子的超表面阵列的产物，我们还实现了平带弯曲成近平带和多谷W带色散（见图4）。这些多谷态已被探索为谷极化子系统和玻色-爱因斯坦凝聚态中奇异现象的平台。19
图 4. (a) 随着填充因子的增加，波段从平带弯曲，在平带附近进行测量和模拟；红色虚线表示每个发射角度的 Fano 共振拟合。(b) 随着填充因子的增加，多谷 W 波段色散的测量和模拟，红色虚线表示共振。
与 CDSE NPLS 的集成
虽然在反射中识别可见平带验证了超表面设计，但为了建立增强光与物质相互作用的效用，需要近场耦合到材料。CdSe NPL 是具有量子限制激子的准二维纳米晶体，由于其窄非均匀线宽和易于集成为胶体悬浮液，特别有希望成为发射体。
研究人员已经展示了室温下 NPL 与等离子体空穴阵列的强耦合。20,21 通过控制 NPL 中的单层数量，可以精确调整发射波长，使其对发光器件和极化子学具有吸引力。22,23 具体而言，六个单层厚度的 CdSe NPL 在 585 nm 处具有尖锐的激子共振，刚好偏离光子平带共振。6 单层 (1.9 nm) 厚的闪锌矿 CdSe 纳米片采用 Cho 等人报道的直接合成法生长，并分散在甲基环己烷或甲苯中。
详细的合成和特性可以在支持信息中找到。通过在超表面上滴注 CdSe NPL 溶液，我们集成了发射器，而不会对机械脆弱的浮动膜造成拉力。
一旦集成，通过 532 nm 激光和能量动量光谱的带上激发验证了 NPL PL 向平带模式的发射。虽然随机取向的 NPL 集合将在其共振波长处显示各向同性发射，但向光子平带的发射在主激子峰之外显示出增强的 PL。我们通过实验实现了这两个特性，显示标准 NPL PL 以 587 nm 为中心，平带增强 PL 位于 597 nm 附近（见图 5a）。与光子晶体不同缺陷谐振器或传统光栅，增强不仅限于单个位置或发射角度。然而，与我们的超表面进行色散工程的轻松集成也导致与腔模式不耦合的胶体材料过多，如背景未耦合 NPL 发射在光谱中占主导地位所见。可以探索应用掩蔽或图案化技术进行材料沉积和激活，以增强相对于背景的耦合 PL。此外，未来在表面和超表面上方空气中设计更强的场可能会提供与发射器更强的耦合。PL 光谱在平带发射角度上的积分显示了主 PL 峰以及增强的平带发射（见图 5b），随后用 Fano 共振拟合，计算出质量因数 Q > 500。因此，我们的 GaP 平带超表面
图 5. (a) 耦合到 GaP 超表面的 NPL 的测量 PL显示标准 PL 延伸到所有发射角度以及光子平带模式增强 PL。红色虚线突出显示平带的角度范围。(b) 平带上的集成 PL以 (a) 中的红色虚线为界，显示主要 NPL PL 峰和由于与 GaP 超表面耦合而产生的较小峰。插图：平带 PL 峰与 Fano 共振相吻合，测得的品质因数为 Q ∼ 550。
结论
我们展示的可见平带超表面代表了向工程色散和光物质相互作用的未来光学应用迈出的一步。可见区域中的平带超表面为工程光物质与新兴量子发射器的相互作用创造了可能性。
CdSe NPL 的平带耦合 PL 就是一个例子。将我们的设计转变为在基板平台上机械稳定的设计将有可能实现更广泛的材料集成。例如，通过减少周期倍增不对称参数或选择另一个可见波长发射器来增加品质因数，可以实现潜在的室温强耦合或创建简并极化子态。光子莫尔装置最近显示出扩大平带角度范围的潜力。25 展望未来，平带模式扩展至涵盖所有 k 空间可能会导致自由空间集成的慢光超表面。
