1、为什么要做封装？
Fig. 1 X-Ray crystallization curves of pure silica MFI zeolite synthesized with(a) and without(b) TPA+(A)and scheme for the crystallization of zeolites synthesized with organic templates(B)
Fig. 2 TEM images of Beta-SDS samples crystallized for 1, 4, 8, and 18. 5 h at 140 ℃ by addition of 10. 3%Beta seeds(Si/Al molar ratio: 10. 2) in the starting aluminosilicate gels
4.晶种导向法应用
负载型金属纳米颗粒催化剂在工业中广泛使用，但在高反应温度下由于金属烧结和焦炭沉积而导致失活。本文我们展示了一种制备具有非常高抗烧结性的负载型金属纳米颗粒催化剂的有效和通用策略，通过可控晶种导向技术将直径在工业催化剂范围（0.8–3.6 nm）内的金属纳米颗粒（铂、钯、铑和银）封装在沸石晶体（金属@沸石）内。所得材料在600–700°C下抗烧结，均匀的沸石微孔允许反应物扩散，从而与金属纳米颗粒接触。metal@zeolite催化剂表现出较长的反应寿命，在C1分子的催化转化过程中，包括水煤气变换反应、CO氧化、甲烷的氧化重整和CO2氢化过程中，优于传统的负载型金属催化剂和由固体载体表面的金属纳米颗粒组成的商业催化剂。Zhang, J., Wang, L., Zhang, B. et al. Sinter-resistant metal nanoparticle catalysts achieved by immobilization within zeolite crystals via seed-directed growth. Nat Catal 1, 540–546 (2018). https://doi.org/10.1038/s41929-018-0098-1
从碳经济角度来看，通过自给式还原气体污染物（例如CH4）将CO2转化为化学品和燃料的前体是有吸引力的。使用有限量的还原气体尽可能减少CO2是理想的，但一般的干重整（DRM）方案消耗化学计量量的甲烷来减少CO2。在这里，我们开发了一种与传统DRM相比甲烷具有高还原性的工艺，每摩尔CH4使用高达2.9摩尔CO2。这一成功的关键是封装在铝硅酸盐沸石催化剂基质中的镍纳米颗粒(Ni@HZSM-5)，增强了氢气溢出，有利于减少CO2。该方法实现了113.6kJ/mol CO2的CO2还原能量成本，这比CO2和甲烷化学计量转化的传统DRM方法低31.9%。此外，刚性沸石框架可以最大限度地减少积碳的形成并防止镍烧结。Zhang, J., Wang, L., Zhang, B. et al. Sinter-resistant metal nanoparticle catalysts achieved by immobilization within zeolite crystals via seed-directed growth.Nat Catal 1, 540–546 (2018). https://doi.org/10.1038/s41929-018-0098-1
5.“核-壳”生长机理封装法应用
稳定的催化剂对于应对能源和环境挑战至关重要，尤其是在恶劣环境（例如高温、氧化性气氛和蒸汽）中的应用。负载型金属催化剂由于烧结而失活，烧结过程中，最初的小纳米颗粒生长为具有减小的活性表面积的大纳米颗粒，但稳定它们的策略可能导致性能降低。通过将铂纳米颗粒封装在氧化铝框架内而制备的稳定催化剂，该框架是通过将氧化铝前体沉积在单独制备的浸渍有铂纳米颗粒的多孔有机框架内而形成的。催化剂在氧气和蒸汽存在下800°C不会烧结，在这种条件下，传统催化剂在很大程度上烧结，同时显示出相似的反应速率。将这种方法扩展到Pd–Pt双金属催化剂，使小尺寸颗粒在空气和10%蒸汽中的温度高达1100°C保持稳定。该策略可广泛应用于烧结是材料失活的主要原因的其他金属和金属氧化物的应用。
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