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学术 2024-11-10 08:30 广东

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Pt催化剂已被广泛研究和应用于能量转换和环境修复等领域。其中，Pt基双金属材料凭借其独特的催化性能以及通过引入第二种金属组分而降低成本脱颖而出。

在过去的几十年中，人们付出了巨大的努力来了解双金属材料如何影响反应，以及如何最大限度地提高催化活性。尽管在双金属表面上观察到化学、形态和能量的变化，但是预测Pt基双金属表面的几何和电子性质的修饰及其所得的催化性质仍然具有挑战性。

这是因为活性位点的数量和类型以及它们在双金属表面上的协同作用通常是复杂的，并且可以根据环境进行大幅修改。因此，合理设计和开发高效的Pt基双金属催化剂需要深入了解双金属表面上的多种活性位点及其在各种制备和反应条件下的相互作用。

近日，华东理工大学段学志、练成和上海交通大学刘晰等通过揭示Pt-Co双金属催化剂的载体和吸附质诱导的重构以及不同界面位点之间的相互作用来提出协同依赖的火山曲线。以CO氧化(气相)、氨硼烷水解(液相)和HER反应(电催化)三种具有代表性但存在争议的反应为例，制备了一系列CNF负载的Pt-Co双金属催化剂，其催化性能与催化剂组成或粒径的关系曲线与前人的研究相似。

利用电子显微镜、光谱表征、理论计算、同位素标记和SSITKA等技术揭示了由载体和吸附质引起的原子重构。在金属-载体界面内强烈的Pt-C键和金属-吸附质界面内的Co-O键的驱动下，Co引入Pt催化剂，开始形成分离的Co形态的富Pt合金。随后，Co分离到Pt-Co合金的外表面，形成外延CoO_x覆盖层。其次是发生迁移和相邻Co₃O₄团簇的形成。最终，双金属颗粒发生相塌缩，形成共生的非晶富Co和富Pt合金。

通过对活性中心稳定性及相关反应机理的研究，揭示了不同界面中心之间的相互作用。在CO氧化过程中，Pt-Co合金与相邻的Co₃O₄团簇一起，不仅可以去除Pt中的d电子，降低CO的覆盖率，而且可以提供丰富的晶格氧。这种协同作用在反应条件下有利于晶格氧促进途径而不是CO辅助的O₂解离途径，显著提高了CO的转化率。

对于氨硼水解，Pt-Co合金和外延CoO_x层分别作为氨硼和水活化的活性中心。这种协同作用降低了大大促进氢生成的活化能。对于HER，暴露的Pt-Co合金可以避免CoO_x覆盖层或相邻Co₃O₄团簇的有害空间效应，其在d轨道上的内部电子耦合提供了一个较低的Pt d带中心。这种协同作用使Pt-H键能最小化，从而减少H的吸附并促进氢的析出。

因此，通过鉴定并定量三种不同的协同作用，建立了协同依赖的火山曲线。这些依赖于协同作用的火山曲线的引入标志着对传统的依赖于成分或大小的曲线的重大进步，为基准测试和设计高效Pt基双金属催化剂提供了改进的方法。

Restructuring the interfacial active sites to generalize the volcano curves for platinum-cobalt synergistic catalysis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-53474-0

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