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学术 2024-11-05 08:30 广东

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在Cu基催化剂上，乙烯是CO₂RR的主要C₂₊产物，而乙醇生产的选择性受到限制。单原子催化剂，特别是含有两个相邻金属原子的双原子催化剂，为反应中间体的配位开辟了新的可能性。CO₂RR过程涉及多个分子参与和多个电子转移，这需要多个催化原子进行协同催化。

研究者制备了一种含有SnN₂O₂和CuN₄中心的Sn-Cu双中心催化剂(CuSn-HAB)，其催化CO₂转化为乙醇的法拉第效率高达56.2%。其中，SnN₂O₂对氧原子具有较高的亲和力，有利于产生*OCH₂中间体；Cu-Sn中心有利于*CO和*OCH₂之间的不对称C-C偶联，从而促进乙醇的形成。

受上述启发，北京理工大学陈文星、李煜璟和齐鲁工业大学郭英姝等通过反胶束装配-热解策略获得了一种多孔壁和中空结构的巢状Cu₂-SNC催化剂，其能够选择性催化CO₂转化为乙醇。

实验结果和理论计算表明，Cu₂-SNC具有不对称双Cu活性位点，其中一个Cu原子与三个N原子配位，另一个Cu原子与两个N和一个S配位。由于S的掺杂，Cu₂-SNC中Cu中心周围呈现明显的不对称电子云分布。这可以破坏配位的化学环境，削弱了与三个N原子配位的Cu与碳原子的键合能力，从而加速了不对称CHO*-CO偶联反应以形成*CHCHOH，有利于乙醇的生成。

在H型电解池中，具有独特不对称配位CuN₂-CuNS位点的Cu₂-SNC催化剂在−0.8 V_RHE下的乙醇法拉第效率为62.6%；在流动池中，该催化剂在−0.9 V_RHE 处的乙醇法拉第效率为60.2%，并且在100 mA cm^-2电流密度下连续运行超过12小时，乙醇的选择性没有发生明显降低。稳定性测试后，Cu₂-SNC催化剂的Cu中心仍然主要分布在双原子中心，并且没有观察到明显的Cu原子中心聚集现象，显示出优异的结构稳定性。

总的来说，该项研究揭示了不对称配位双原子催化剂的工作机理，为合理设计不对称配位的单、双和三原子催化剂提供了理论依据。

Asymmetrically coordinated Cu dual-atom-sites enables selective CO₂ electroreduction to ethanol. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202409797

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