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原文DOI：10.15541/jim20240322
引用本文：
XIE T, SONG E H. Effect of Elastic Strains on Adsorption Energies of C, H and O on Transition Metal Oxides. J. Inorg. Mater., 2024, 39(11): 1292-1300.
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本研究基于密度泛函理论(DFT)计算，系统分析了弹性应变对过渡金属氧化物(TMO)表面吸附行为的影响，特别探讨了C、H和O这三种吸附物的吸附能变化。选取了ZnO、CdO、PtO₂、PdO₂四种代表性金属氧化物，并分别考察了其与相应金属(Zn、Cd、Pt、Pd)表面的吸附差异。重点在于通过d带和p带模型揭示应变如何改变材料的电子结构，从而调控催化性能。
研究背景
催化剂在能源转化与环境治理领域中扮演着重要角色。传统的铂基贵金属催化剂因其高成本和低储量问题受到限制，因此，寻找性能优异且成本更低的替代品成为了当前研究的热点。过渡金属氧化物(TMO)，如ZnO、CdO、PtO₂、PdO₂，因其在氧化环境中的优良稳定性，逐渐成为贵金属催化剂的潜在替代者。这类材料的催化性能仍需进一步优化，以应对不同反应条件的挑战。
本文亮点
1. 创新性：提出了利用弹性应变调控催化性能的全新策略，系统探索了ZnO、CdO、PtO₂和PdO₂四种氧化物在不同应变条件下的吸附行为。
2. 普适性验证：发现应变对吸附行为的影响在金属和金属氧化物表面均存在一致性，结合应变调控和掺杂、纳米结构设计等方法，可进一步优化催化剂的活性和耐久性，为未来催化剂的设计提供了理论依据。
3. 多层面分析：结合d带和p带模型，深入剖析了应变如何通过电子结构调控吸附行为的机制。
4. 广泛应用前景：研究成果对氢能生产、碳捕获和燃料电池等能源与环境领域的应用具有重要意义。
图文导读
吸附位点的全面考虑
吸附位点选择：氢(H)更倾向于吸附在氧原子上，而碳(C)和氧(O)则在四方结构氧化物(如PtO₂、PdO₂)中优先吸附在金属原子上，而在六方结构氧化物(如ZnO、CdO)中更偏向于氧原子吸附。
吸附能在拉伸与压缩应变下的变化
应变与吸附行为：研究表明，压缩应变提高了吸附能，削弱了吸附效果；相反，拉伸应变降低吸附能，从而增强吸附作用。这种趋势不仅在金属表面观察到，在金属氧化物表面也同样适用。
吸附能与费米能级的相关性
电子结构的调控：本文利用d带和p带模型分析了吸附过程中电子结构的变化，发现应变能通过改变d带或p带中心的位置来调控吸附强度。例如，d带中心上移会增强吸附，而下移则会削弱吸附。吸附在金属原子上时，d带中心的上移有助于增强吸附作用。吸附发生在氧原子上时，p带中心的变化主导吸附能的变化。这种电子结构调控解释了应变如何通过改变表面原子间距来影响吸附强度。
分波电荷态密度(PDOS)和d带(吸附在O原子上时为p带)中心结果
总结与展望
本研究通过密度泛函理论(DFT)计算, 全面分析了弹性应变对 TMOs 表面上碳(C)、氢(H)和氧(O)吸附能的影响，探索了这种调控策略在提升催化剂活性和稳定性中的应用潜力。本研究为开发具有成本效益的高性能催化剂开辟了新的途径，研究成果对氢能生产、碳捕获和燃料电池等能源与环境领域的应用具有重要意义。
同行评议
1. 本研究通过系统的DFT计算揭示了弹性应变对TMO吸附能的影响，深入分析了四种金属氧化物的吸附行为，填补了弹性应变调控催化性能研究的空白。
2. 深化了对TMO表面吸附机制的理解，并为催化剂设计提供了新思路。
3. 研究结果对新型高效催化材料的开发具有重要意义，特别是在能源转化和环境管理方面展示了广阔的应用潜力，在催化性能提升与应变工程结合应用上的创新价值。
作者简介
通讯作者：宋二红，博士，中国科学院上海硅酸盐研究所副研究员，主要研究方向为计算电化学储能与陶瓷材料设计。专注于通过人工智能与机器学习研究材料表面和界面的微观结构设计，筛选具备高活性和循环稳定性的电催化材料。在Nat. Commun.、Adv. Mater.、Adv. Sci.等顶尖期刊发表代表作10篇，累计发表论文39篇，SCI引用次数1184次，h指数15，并有1篇入选ESI全球前1%高引用论文。作为项目负责人主持国家基金项目3项及省部级基金项目2项，并获“人才发展资金”支持计划等多项人才荣誉。
E-mail: ehsong@mail.sic.ac.cn
第一作者：谢天，博士，上海交通大学材料科学与工程学院博士后。本科、硕士毕业于中南大学材料科学与工程学院，博士毕业于上海交通大学材料科学与工程学院。主要研究方向为基于人工智能和计算材料学的先进材料设计，研究领域专注于高性能镁合金材料、氢-电转换催化材料等。
E-mail: xietian1993@sjtu.edu.cn
学校简介
上海交通大学，创建于1896年，是中国历史最悠久且享有盛誉的高等学府之一。作为教育部直属的全国重点大学，上海交通大学在科研创新、人才培养和国际合作方面处于国内领先水平，并在全球享有盛名。学校设有多个国家重点实验室和研究中心，涵盖材料科学、能源、信息技术、生物医学等领域，推动学术前沿发展。近年来，交大在推动人工智能、清洁能源和电化学储能领域的科研取得重大突破。凭借产学研深度融合的战略，学校培养了一大批在国际学术界和产业界有影响力的领军人才，致力于建设成为国际一流的研究型大学。
期刊介绍
《无机材料学报》创刊于 1986 年，主要报道内容包括结构陶瓷材料、信息功能材料、能源与环境材料、生物材料等方面的最新研究成果 , 设有研究论文、研究快报(英文)、综述、观点评述、研究亮点和科技进展版块，目前已被SCI-E、EI、Scopus、CA、CSTPCD、CSCD、CNKI、CJCR等数据库收录，入选 “高质量科技期刊分级目录——材料科学-综合类”T1区和“无机非金属领域高质量科技期刊分级目录” T1区期刊。
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