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原文DOI：10.15541/jim20240209
引用本文：
LI N, CAO R X, WEI J, et al. Performance Influence Factor of an Iron-based Ortho to Para Hydrogen Conversion Catalyst. J. Inorg. Mater., DOI: 10.15541/jim20240209.
内容介绍
正氢和仲氢通过催化剂进行转化示意图
随着第四轮氢能源研究的兴起，正仲氢转化研究正成为国际研究的热点课题之一。正氢和仲氢是氢的两种自旋异构体。由于低温下平衡氢中的仲氢浓度高，正仲氢之间存在自然转化并释放转化热，因此在液氢系统中需要高效、可靠的正仲氢催化转化技术。正仲氢转化催化剂是大型氢液化工程中的关键材料之一。然而，在实际生产中，国内大多依赖进口的商用催化剂；在相关的研究报道中，对催化剂的性能影响因素机理探索仍处于起步阶段，尚未明确。掌握催化剂的批量制备方法，并深入探讨影响催化性能的因素对研究正仲氢催化转化具有重要意义。除此之外，正仲氢转化催化剂的机械强度是影响催化剂使用效果及寿命的重要因素，目前大多数研究只关注了催化活性。
正仲氢催化转化测试流程示意图
中国科学院理化技术研究所肖红梅团队采用了一种简易的沉淀法实现铁基正仲氢转化催化剂的批量化制备，并探讨催化剂活化条件、干燥温度、颗粒尺寸、原料浓度、掺杂元素等物化参数对液氮温区(77 K)下的催化活性以及机械强度的影响。进一步的，对自制的催化剂与商用催化剂进行了催化性能和物化结构的对比。结果表明：1) 对于自制的正仲氢转化催化剂，活化方法选择160 ℃通氢气吹扫 16 h，所活化的催化剂具有较高的催化性能；2) 当选择铁盐：碱原料浓度比为 0.328，干燥温度110 ℃，颗粒尺寸为 30~50 目(712 μm)时，所获得的自制催化剂具有较高的催化性能，且优于国外商用催化剂；3) 通过结构表征并与进口催化剂作对比，自制催化剂具有更小的颗粒尺寸、更高的比表面积和较小的剩余磁化强度，分析认为是自制催化剂更高催化活性的主要原因；4) 当以合适的比例引入掺杂元素时，可以进一步提高自制催化剂的催化性能和机械强度。
(a-b)美国进口样品与(c-d)自制样品的表面形貌图
本文亮点
1. 采用一种简易的沉淀法实现铁基正仲氢转化催化剂的批量化制备，深入探讨了催化剂的影响因素机理，并与国外商用催化剂的形貌、孔隙率、比表面积和磁化强度进行对比，显示了自制催化剂的优越性。
2. 正仲氢转化催化剂的机械强度是影响催化剂使用效果及寿命的重要因素，但目前报道关注较少。本工作在保证正仲氢转化催化剂转化率的前提下，同时研究了催化剂的机械强度。
同行评议
1. 该研究批量化制备了铁基正仲氢转化催化剂，并系统研究了活化条件、干燥温度、颗粒尺寸、机械强度和掺杂等因素对催化性能的影响。论文研究内容充实，得出了最优的催化剂制备条件、活化方式、和结构要素等，为铁基正仲氢转化催化剂的国产替代提供理论参考。
2. 该工作系统研究了催化剂活化条件、干燥温度、颗粒尺寸、原料浓度、掺杂元素等实验参数对铁基正仲氢转化催化剂性能的影响，并得到相关较优的催化剂处理参数。并从机械强度方面对催化剂进行了研究。论文具有较好的研究意义。
小知识
氢液化过程中为什么要正仲氢转换？
液氢是一种高能、低温液体燃料。它是一种无色无味、透明的低温液体，沸点为20.35 K，冰点为13.55 K，密度为 0.07 g/cm3(沸点时)。
液氢是仲氢和正氢的混合物。仲氢与正氢的化学性质完全相同，而物理性质有所差异，表现为仲氢的基态能量比正氢低。在各种温度下正、仲氢的平衡混合物，称之为平衡氢。正、仲氢的平衡浓度在273 K以下随温度变化而变化。温度在273 K以上的正、仲氢平衡混合物称为正常氢，由 75%正氢和 25%仲氢组成。氢在液化和贮存时，由于自动催化作用，正氢会转化为仲氢并放出热量，使液氢产生蒸发损失，所以液氢产品中要求仲氢含量至少在95%以上，即要求液化时将正氢基本上都催化转化为仲氢。
作者简介
通讯作者：肖红梅，博士，中国科学院理化技术研究所研究员，博士生导师，低温材料及应用超导研究中心主任。长期从事低温环境下复合材料的研究及应用工作，主持国家标准1项，团体标准1项，参与5项国家标准制定，到目前为止接受发表论文 80余篇，SCI他引4600余次；申请专利 30 项，其中授权25 项。
E-mail:hmxiao@mail.ipc.ac.cn
第一作者：李娜，博士，中国科学院理化技术研究所副研究员。主要从事磁性粒子及其一/二维纳米复合材料的制备、性能及应用研究，至今已发表SCI论文20余篇，授权发明专利7项。主持国家自然科学基金等项目5项。
E-mail:lina110@mail.ipc.ac.cn
期刊介绍
《无机材料学报》创刊于 1986 年，主要报道包括结构陶瓷材料、信息功能材料、能源与环境材料、生物材料等方面的最新研究成果 , 设有综述、研究论文和研究快报(英文)版块，目前已被SCI-E、EI、Scopus、CA、CSTPCD、CSCD、CNKI、CJCR等数据库收录，入选 “高质量科技期刊分级目录——材料科学-综合类”T1区和“无机非金属领域高质量科技期刊分级目录” T1区期刊。
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