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原文DOI：10.15541/jim20230580
引用本文：
CAI M Y, LI-YANG H M, YANG C Y, et al.Activated Sludge Incineration Ash Derived Fenton-like Catalyst: Preparation and Degradation Performance on Methylene Blue. J. Inorg. Mater., 2024, 39(10): 1135-1142.
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本研究以活性污泥资源化利用及水中新污染物的深度处理为出发点，以污泥灰分为原料，选择性回收其中的硅、铝和铁等元素，制备了Fe2+-方钠石(FSD)型类Fenton催化剂，以实现水环境中亚甲基蓝(MB)等多种新污染物的深度降解。结果表明：FSD可在较宽的pH范围内催化过氧乙酸(PAA)生成·OH、1O2和R–O·等多种活性氧物种，进而通过羟基化或亚砜化途径催化降解MB。以0.5 mol/L Fe2+制备的FSD，在用量为0.3 g/L，PAA 浓度为0.3 mmol/L时，FSD/PAA体系可在20 min内完全降解40 mg/L MB。此外，FSD 中的还原性硫组分可促进Fe2+再生，维持其催化活性。FSD/PAA体系可在不同水质和生活污水中高效降解多种污染物, 具有性能优良和适用性广的优点。
研究背景
剩余污泥是污水处理过程的典型副产物，其妥善处置对生态安全和人类健康至关重要。剩余污泥主要成分包括微生物残体、含铁的化学絮凝物及泥沙等，进一步开发其资源化处理方式对促进循环经济，实现“零废城市”意义重大。因此，剩余污泥中选择性地回收硅、铝、铁、硫等元素，制备Fe2+-方钠石材料并将其应用于催化非均相类Fenton反应降解新污染物, 对固体废弃物资源化利用、新污染物深度去除及载铁沸石催化材料的开发均具有重要的理论与应用价值。
本文亮点
以剩余污泥焚烧处理的灰分为材料，通过选择性的元素回收制备载铁方钠石催化剂，以亚甲基蓝为目标污染物，深度解析了催化剂的作用原理及污染物降解路径，并在探究体系在真实水质中降解多种污染物的应用前景，为固体废弃物的资源化处理及新污染的高效去除提供了理论与现实依据。
图文导读
研究通过碱热处理的手段，实现了剩余污泥焚烧处理灰分中的可溶性硅、铝酸盐与不溶性铁化合物的高效分离。随后利用水热晶化的方法将可溶性硅、铝酸盐制备为方钠石材料，并将回收到的铁化合物负载至材料表面，形成Fe2+-方钠石(FSD)材料(图1(a, b))。优化实验表明以0.5 mol/L Fe2+制备的FSD 用量为0.3 g/L，PAA 浓度为0.3 mmol/L时，FSD/PAA 体系可在20 min内实现40 mg/L MB的完全降解。该降解作用源自材料中的Fe2+对PAA的活化(图1(c))，进而产生具有强氧化性的·OH等物种。此外，由于硫元素的掺杂，使得基于剩余污泥的FSD材料具有更优异的催化容量。
图1 (a, b)基于剩余污泥的方钠石材料及FSD; (c)基于试剂制备的FSD; (d)FSD在活化PAA中Fe2+的演化
通过以LC-MS分析结合所产生的活性氧物种可得出MB的降解是通过(1)形成苯二胺、对氨基邻苯二酚及邻氨基苯磺酸等化合物及其衍生物的羟基化途径，或(2)形成亚砜化合物的亚砜途径实现(图2)。
图2 FSD/PAA体系对MB降解的路径及中间产物
由于活性Fe2+离子被分散于方钠石表面，FSD/PAA体系受水环境中常见的共存性离子的影响较小，高浓度CO32-及水中共存的有机质是影响FSD/PAA体系降解新污染物主要因素(图3)。然而，利用真实湖水、自来水与实验室去离子水的对比实验表明，FSD/PAA体系在在真实环境水质中可以实现MB的高效降解。此外，FSD/PAA体系还可实现真实污水的高效矿化，在处理一些常见新污染物例如磺胺甲𫫇唑、氯霉素、甲硝唑、环丙沙星、四环素和罗丹明B时，也表现出高效的去除性能。
图3 水中共存物质、环境水质对FSD/PAA体系性能的影响
总结与展望
实现污水处理厂副产物的资源化处理对实现污水处理的“碳中和”目标意义重大。本研究中选择性的元素回收策略为污水处理副产物的资源化利用及开发可用于新污染物的高效降解的功能材料提供了新的理念，具有较好的经济型和实际应用潜力。
同行评议
这项工作以废弃物回收为出发点，利用污泥焚灰为原料制备可用于高级氧化反应的载铁沸石催化剂，实现了废弃物资源化处理及增值。文章内容体现较强的实际应用潜力，契合国际社会发展的现实问题。
作者简介
通讯作者：吴昊，燕山大学环境与化学工程学院教师，“燕山学者”高层次人才，主要从事固体废弃物资源化处理、污水处理反硝化电子传递机制等方面的教学科研工作。荣获“宝钢”教育基金及吉林省自然科学学术成果三等奖（排名第一）等教学科研奖励。
第一作者：蔡梦宇，燕山大学环境与化学工程学院硕士研究生，主要研究方向是开发基于固体废弃物的新型类Fenton催化材料。
期刊介绍
《无机材料学报》创刊于 1986 年，主要报道内容包括结构陶瓷材料、信息功能材料、能源与环境材料、生物材料等方面的最新研究成果 , 设有研究论文、研究快报(英文)、综述、观点评述、研究亮点和科技进展版块，目前已被SCI-E、EI、Scopus、CA、CSTPCD、CSCD、CNKI、CJCR等数据库收录，入选 “高质量科技期刊分级目录——材料科学-综合类”T1区和“无机非金属领域高质量科技期刊分级目录” T1区期刊。
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