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原文DOI：10.15541/jim20240152
引用本文：
ZHANG Z M, GE M, LIN H, et al. Novel Magnetoelectric Catalytic Nanoparticles: RNS Release and Antibacterial Efficiency. J. Inorg. Mater., 2024, 39(10): 1114-1124.
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本研究将基于磁致伸缩-压电催化效应的交变磁场响应性纳米催化策略应用于抗菌, 并使用含氮基团L-精氨酸(LA)修饰CoFe2O4-BiFeO3磁电纳米颗粒(BCFO)表面, 以实现磁电响应可控释放强杀菌物种活性氮(RNS)。在交变磁场中, BCFO同时产生羟基自由基(·OH)和超氧阴离子(·O2-)两种活性氧(ROS), 前者与LA反应产生一氧化氮(NO), 后者与NO反应生成RNS物种过氧亚硝酸根(ONOO-)。作为高活性的硝化和氧化剂, ONOO-可在生物友好的交变磁场下展现出比ROS更强的抗菌能力。
研究背景
相比于功能单一且易催生细菌耐药性的抗生素等药物, 具有催化活性的无机纳米功能材料凭借自身对感染微环境(弱酸、高H2O2含量)或外部物理刺激(激光、超声)的高响应性和广谱杀菌等优势, 在致病菌感染的治疗中占据愈发重要的地位。然而, 感染微环境酸性微弱且不稳定, 光、声信号功率密度过高会对人体细胞造成伤害, 而诸如交变磁场等非侵入性、高组织穿透性和易于远程控制的信号类型及其介导的磁电催化在抗菌中的应用尚未见报道。
本文亮点
1. 将交变磁场这一无创、安全、可控、穿透深度高的物理信号及其介导的磁致伸缩-压电催化效应用于纳米催化医学抗感染研究；
2. 通过在磁电纳米粒子表面设计包覆PLGA-TK-LA含氮基团，将磁致伸缩-压电催化效应产生的活性氧转变为更强杀菌活性物质活性氮，在生物友好的低强度交变磁场下获得更强抗菌性能。
图文导读
新型磁电催化纳米粒子产生活性氮及抗菌示意图
本研究从具有磁电催化活性的纳米粒子本身的设计优化入手，对其抗菌能力加以提升，从而将磁电纳米催化策略应用于抗菌领域。首先合成了核壳结构CoFe2O4-BiFeO3磁电纳米颗粒 (BCFO)，其能在交变磁场的刺激下，借助CoFe2O4 (CFO) 核的磁致伸缩带动BiFeO3 (BFO) 壳进行压电催化作用，将H2O和O2分别催化为羟基自由基 (hydroxyl radical, ·OH) 和超氧阴离子 (superoxide anion, ·O2–)两种ROS。
含氮基团的包覆与ONOO–产生性能检测
在此基础上，设计了新型含氮基团PLGA-TK-LA，将其包覆于BCFO表面，·OH可与LA（L-精氨酸，L-arginine）反应产生一氧化氮 (nitric oxide, NO)，·O2–进一步与NO结合生成过氧亚硝酸根 (peroxynitrite, ONOO–) 这种活性氮 (reactive nitrogen species, RNS)。RNS是指NO及其与ROS等活性物质反应生成的自由基和硝基类衍生物的统称，主要包括NO、ONOO–、亚硝酸根 (NO2–)、亚硝酰氢 (HNO) 等，其普遍具有较高的硝化和氧化性，具有比ROS更强的病原体杀伤活性。同时，PLGA-TK-LA的主体成分聚乳酸-羟基乙酸共聚物 (polylactic acid-glycolic acid copolymer, PLGA) 是发展最好的可生物降解聚合物纳米结构之一，其安全性已被广泛验证，有潜力提高BCFO的生物安全性。ONOO–的成功产生和更强杀菌效率的实现均在本研究中得到验证。
磁电催化产活性氮的抗菌性能评价
总结与展望
本研究将AMF这一无创、安全、可控、穿透深度高的物理信号类型及其触发的磁致伸缩压电催化策略用于致病菌的纳米催化杀伤, 并通过在CoFe2O4-BiFeO3核壳结构磁电纳米粒子表面设计包覆 PLGA-TK-LA 含氮基团, 将磁电催化产生的 ROS 转变为杀菌活性更强的 RNS, 从而提升其抗菌活性, 并利用其中的 PLGA更好地保障生物安全性。本研究有望在拓展纳米催化医学在抗菌领域应用的同时, 为临床治疗致病菌感染提供新的解决思路。
同行评议
1. 本稿件将在有机物降解和癌症治疗等领域得到广泛研究的磁电纳米粒子引入细菌感染的治疗。此外，为使材料在生物友好的低强度交变磁场中仍能有效杀菌，并避免其中重金属元素离子释放带来的潜在毒性，本稿件巧妙地设计了可同时提升安全性和杀菌活性的新型有机基团，利用PLGA保障安全性，利用LA为活性氧向活性氮的转变提供氮元素。本研究不仅是单个纳米材料应用领域的转变，还将基于交变磁场这一穿透力强、远程可控的物理场的响应性纳米催化医学策略引入抗菌领域，为当下正面临的临床抗菌问题提供新的解决方案。
2. 本稿件通过合成核壳结构磁致伸缩-压电催化纳米粒子，利用其响应交变磁场产生两种活性氧自由基的功能性，首次将磁场这一安全可控的物理信号引入纳米催化医学的抗感染研究。在此基础上，还通过设计并包覆新型含氮有机基团，实现了活性氧到更强杀菌物质活性氮的转变，提升了材料的杀菌能力。总体来看，本稿件的设计思路创新性高，逻辑严密，各关键机理都有有力的实验数据证明，尤其是通过理论计算对磁致伸缩-压电催化纳米粒子在交变磁场中的行为进行了细致的分析。此外，本稿件的研究结论对拓展纳米催化医学在抗感染领域的应用，以及解决临床抗感染的具体难题等具有现实意义。
作者简介
施剑林，中国科学院上海硅酸盐研究所研究员，博士生导师，中国科学院院士，中国医学科学院学部委员。长期从事先进陶瓷制备科学与烧结理论、介孔结构纳米材料可控合成与催化和无机纳米生物医用材料在肿瘤诊疗、抗致病菌感染等领域的应用基础研究。在国际上首次提出“纳米催化医学”学术思想。
林翰，中国科学院上海硅酸盐研究所副研究员，硕士生导师，中国科学院特聘研究骨干岗位。研究工作聚焦低维纳米材料的可控化学合成、理论模拟、物化性能探索和纳米催化医学等应用基础研究。
张志民，中国科学院上海硅酸盐研究所施剑林研究员课题组研究生，目前主要从事纳米催化医学在治疗致病菌感染方面的研究。
期刊介绍
《无机材料学报》创刊于 1986 年，主要报道包括结构陶瓷材料、信息功能材料、能源与环境材料、生物材料等方面的最新研究成果 , 设有综述、研究论文和研究快报(英文)版块，目前已被SCI-E、EI、Scopus、CA、CSTPCD、CSCD、CNKI、CJCR等数据库收录，入选 “高质量科技期刊分级目录——材料科学-综合类”T1区和“无机非金属领域高质量科技期刊分级目录” T1区期刊。
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