图1：电催化剂表面择优取向[100]Li2S晶体生长分解过程中自催化转化机理示意图。按照反应过程排序，放电（D1-D4）步骤涵盖了从Li2S8生成到完全放电的过程，充电（C1-C4）步骤代表了充电到S8形成的过程。
图4：通过操作XRD监测硫物种的演变进行操作XRD分析以直接监测硫物种的演变并研究SANi-CNT/PP对阻碍穿梭效应的影响。如图4a和c所示，在Li-S电池中可以检测到结晶α-S8（JCPDS No.00 -008-0247）、完全放电的Li 2S产物和带电的β-S8相（JCPDS 071-0137）的尖锐衍射峰。与使用CNT/PP隔膜的电池相比，使用SANi-CNT/PP的电池表现出更高强度的Li2S（111）衍射峰和S8的特征峰，表明有效的液固转化。该观察结果与单次充电-放电循环一致，并且指示高可逆比容量。在系统中，还可以看到20 - 24°处的漫散射峰的强度与LiPS浓度高度相关。在具有CNT/PP的电池中，在锂化开始时可以观察到峰的立即开始。该峰归属于长链LiPS，特别是Li 2S8。随着α-S_8溶解的进行，该漫散射峰的强度和半高宽（FWHM）不断增强，直至第二个放电平台的出现。当放电持续4h时，观察到Li2S（111）峰的出现，同时LiPS峰的强度迅速下降。在充电过程中，半高宽保持对称的放电阶段。尽管如此，漫散射峰的强度有明显的衰减，表明在固-液转变期间的穿梭效应导致LiPS的损失。电催化剂表面择优取向Li2S晶体生长分解过程中自催化转化机理示意图。按照反应过程排序，放电（D1-D4）步骤涵盖了从Li2S8生成到完全放电的过程，充电（C1-C4）步骤代表了充电到S8形成的过程。
图6：使用SANi-CNTs/PP隔膜的电池电化学性能。a使用CNT/PP和SANi-CNTs/ PP隔膜的Li−S电池的倍率性能。b不同速率下SANi-CNTs/PP隔膜的恒流充放电曲线。c 1C下SANi-CNTs/PP分离器的长期循环性能。d SANi-CNTs/PP分离器在0.5 C和2 C下500次循环的长期循环性能。e SANi-CNTs/PP分离器在面积负载为4 mg cm−2、温度为0.2℃的纽扣电池中的循环性能。f的硬币电池中的循环性能SANi-CNTs/PP分离器在面积为6 mg cm−2、0.1 C的袋状电池中的循环性能。
IZhen Wu, Mingliang Liu, Wenfeng He. et al. Unveiling the autocatalytic growth of Li2S crystals at the solid-liquid interface in lithium-sulfur batteries. Nature Communications. (2024).
https://www.nature.com/articles/s41467-024-53797-y
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