图 2. a) 在可见光和二氧化碳气氛下，反应混合物中得到的乙酸产物的 1H NMR 图谱；b) 从 HRMS 分析中提取的乙酸产物在负模式和正模式下的质谱图；d) 在不同实验条件和催化剂下得到的产物的进化速率；e,f) 使用催化剂 Ag@NU-1000-SH 分别得到的各种产物的选择性和 TOF 值。
图4. a)从0到30分钟的随时间漂移FT-IR研究，b、c)是嵌入银纳米颗粒作为模型催化剂的MOF的俯视图和侧视图，d)嵌入银纳米颗粒的MOF催化剂上CO2生成CH3COOH的反应自由能图。式(b)至(j)表示式（1)-式(9)的化简步骤，e）所有中间体的优化几何形状，颜色代号：灰色（Ag）、青色（Zr）、黄色(S)、深灰色(C)、红色(O)、浅粉色(H)。
该研究设计了一种基于MOF和NP复合材料的光催化剂，用于将CO2还原为产物CH3COOH。研究选择具有较高水热稳定性的NU-1000 MOF作为引入硫醇分子的基质。将银纳米颗粒固定在NU-1000的硫醇官能团上，得到Ag@NU-1000-SH催化剂，并将其用于水中CO2的光反应。结果表明，仅有一种液体产物生成，即乙酸。嵌入MOF的银纳米颗粒具有不同氧化态的活性位点。这种具有不对称位点的催化剂既是CO2的电子受体，又是其供体，降低了电子转移的能量障碍。此外，催化剂中的电荷极化态还促进了缓慢的C─C偶联过程和COOH-COOH*中间体的形成。该催化剂在三个周期内表现出良好的稳定性，具有循环和可重复使用的特性。因此，Ag@NU-1000-SH催化剂有望成为一种通过环保工艺制备醋酸的材料。
R. K. Aparna,
DOI: 10.1002/adfm.202416677
理论计算 仿真模拟
认准学研计算，专业靠谱有保障
一对一联系
