图 5 |a,b铂、硒1-铂、硒2-铂和硒3-铂上吸附的 OOH 的状态密度。d 无定形铂壳与晶体铂核之间界面上的平面平均电位和差分电荷强度，以及前端的 OOH 中间体（青色和黄色分别代表电荷消耗和电荷积累）。e）OOH 中间体和（f）活性位点原子与 OOH 中间体之间的平面平均电位和带电密度分布差异。g 不同催化剂中活性位点原子的d带中心。
图6 | 硒化诱导的应变和相位变化的普适性对提升2e- ORR性能的作用。a 不同催化剂在硒化前后的XRD图谱。插入图是相应的表面结构变化前后的示意图。b、c 在O2-饱和的0.1M HClO4中，未硒化和硒化后的(b)PdNPs和Se-Pd NPs以及(c)商业Pt/C和Se-Pt/C(未进行iR校正)的RRDE伏安曲线。d 计算自RRDE极化曲线的选性和(e)平均转移电子数(n)，比较催化剂在硒化前后的情况。阴影区域代表来自三个独立测量的误差条。
该研究证明了在贵金属纳米材料上采用硒化诱导应变和分相的策略可以提高在酸性介质中将O2还原为H2O2的活性和选择性。通过使用由结晶铂核和无定形铂-硒壳组成的优化Se2-Pt NPs，可以显著提高H2O2的选择性、生成率和抑制副反应。实验结果表明，在各种酸性电解质条件下，Se2-Pt NPs的H2O2选择性高达95％以上，并能有效抑制电化学还原反应和歧化反应。此外，当将Se2-Pt NPs应用于流动电池反应器时，它在250mAcm-2条件下具有长期稳定性，并能产生高浓度的H2O2和高生产率。无定形铂-硒外壳的形成可以提供理想的O2吸附位点，并通过应变效应使其更容易形成H2O2。此外，硒化诱导的应变和分相对于提高电催化活性是普适的，并且可以应用于其他贵金属。这对于设计高效和选择性金属基纳米材料，以及实现酸性H2O2电合成和可持续能源应用具有重要意义。
Yu, Z., Deng, H., Yao, Q. et al. Selective and durable H2O2 electrosynthesis catalyst in acid by selenization induced straining and phasing. Nat Commun 15, 9346 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-53607-5
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