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研究概述
Angewandte Chemie International Edition
金属烯因其原子层状结构和独特的表面应力被认为是一类新兴的电催化剂。在此，华中科技大学李箐教授、中国地质大学（武汉）蔡钊教授提出了一种策略，通过将单原子p区金属（M=In、Sn、Pb、Bi）引入Pd金属烯纳米片中，借助p-d电子相互作用来调控Pd表面与含氧中间产物之间的巴德电荷转移（BCT），以实现高效的氧还原反应（ORR）。X射线吸收和光电子能谱表明，掺杂p区金属有助于电子转移到Pd位点，从而降低Pd的d带中心并削弱O中间产物的吸附能。其中，所开发的Bi-Pd金属烯在碱性溶液中于0.9V和0.95V时分别表现出极高的ORR质量活性，分别11.34A·mgPd-1和0.86A·mgPd-1 ，是有史以来报道的性能最佳的Pd基ORR电催化剂。在锌-空气电池的阴极中，Bi-Pd金属烯能够实现1.546V的开路电压，并在10mA·cm-2下稳定运行760小时。理论计算表明，Pd表面与*OO中间产物之间的BCT极大地影响了它们之间的键长（dPd-*OO），Bi掺杂能够适当地减少BCT的量并拉长dPd-*OO ，从而提高ORR活性。
该研究工作以“Modulating the Bader Charge Transfer in Single p-Block Atoms Doped Pd Metallene for Enhanced Oxygen Reduction Electrocatalysis”为题，发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。
文章信息
Angewandte Chemie International Edition
Modulating the Bader Charge Transfer in Single p-Block Atoms Doped Pd Metallene for Enhanced Oxygen Reduction Electrocatalysis. Linfeng Xie, Jing Wang, Kun Wang, Zixu He, Jiashun Liang, Zijie Lin, Tanyuan Wang, Ruiguo Cao, Feng Yang, Zhao Cai*, Yunhui Huang, and Qing Li*.Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202407658
https://doi.org/10.1002/anie.202407658
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