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研究概述
Nature Communications
电催化二氧化碳和硝酸盐的C-N偶联为传统高能耗的尿素合成方案提供了一种可持续的替代方案，实现了废物升级和增值产品的合成。设计高效稳定的电催化剂对于促进电催化尿素合成的发展至关重要。在这项工作中，由于其精确且可调节的活性构型，酞菁铜（CuPc）被用作尿素合成的模型催化剂。结合实验和理论研究，可以观察到通过氨基取代（CuPc - 氨基）优化电子结构可以增强分子内的Cu-N配位，有效地抑制了电化学诱导的脱金属作用，这是其优异活性和稳定性的起源。与CuPc相比（最大尿素产率为39.9±1.9mmol h−1g−1，在10次测试循环中衰减67.4%），CuPc-氨基实现了103.1±5.3mmol h−1g−1的高产率和显著的催化耐久性。进行了同位素标记的原位电化学光谱测量，以揭示反应机制并验证C-N偶联过程。这项工作为尿素合成的分子电催化剂的合理设计提出了一个独特的方案。
该文章以“Ligand engineering towards electrocatalytic urea synthesis on a molecular catalyst”为题发表于国际顶级期刊《Nature Communications》。湖南大学王双印教授、陈晨副教授、陈大伟博士为该论文的共同通讯作者。
文章信息
Nature Communications
Ligand engineering towards electrocatalytic urea synthesis on a molecular catalyst. Han Li, Leitao Xu, Shuowen Bo, Yujie Wang, Han Xu, Chen Chen*, Ruping Miao, Dawei Chen*, Kefan Zhang, Qinghua Liu, Jingjun Shen, Huaiyu Shao, Jianfeng Jia & Shuangyin Wang*. Nat Commun 15, 8858 (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52832-2
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