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研究概述
Angewandte Chemie International Edition
在反应条件下原位构建活性结构在许多重要的催化过程中是非常理想的，但仍然具有挑战性。在此，中国科学院大连化学物理研究所包信和院士、傅强研究员观察到在逆水煤气变换（RWGS）反应期间，氧化钼（MoOx）结构演变为高活性碳化钼（MoCx）。在含氢气氛中，各种钼基催化剂表面的氧原子被去除，然后随着RWGS反应的进行，碳原子会在表面累积形成MoCx相，MoOx中插层的氢物种或Pt掺杂剂的存在会增强这两个过程。从MoOx到MoCx的结构演变伴随着CO2转化率的提高，其与表面C/Mo比呈正相关，而与表面O/Mo比呈负相关。因此，原位碳化的氢插层MoO3催化剂在600°C时实现了前所未有的7544.6mmol⋅gcatal−1⋅h−1的CO生成速率，甚至高于贵金属催化剂。在100小时的稳定性测试中，仅观察到2.3%的极小失活率。
该研究工作以“In-Situ Dynamic Carburization of Mo Oxide with Unprecedented High CO Formation Rate in Reverse Water-Gas Shift Reaction”为题，发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。
文章信息
Angewandte Chemie International Edition
In-Situ Dynamic Carburization of Mo Oxide with Unprecedented High CO Formation Rate in Reverse Water-Gas Shift Reaction. Xiangze Du, Rongtan Li, Hui Xin, Yamei Fan, Chengxiang Liu, Xiaohui Feng, Jianyang Wang, Cui Dong, Chao Wang, Dan Li, Qiang Fu*, and Xinhe Bao*.Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411761
https://doi.org/10.1002/anie.202411761
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