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研究概述
Angewandte Chemie International Edition
可再生电力作为驱动力在工业电流密度下将二氧化碳还原反应（CO2RR）用于生产甲酸盐（HCOO−）方面显示出巨大潜力，为增值化学品和化学品制造提供了一条有前景的途径。然而，在工业电流密度下实现甲酸盐的高选择性和稳定生产仍然是一个挑战。在此，江苏大学施伟东研究员、颜伟城研究员提出了一种坚固的 Bi0.6Cu0.4 NSs 催化剂，能够通过循环伏安法（CV）处理再生必要的催化核心（Bi−O）。值得注意的是，在 260 mA cm−2 时，甲酸盐的法拉第效率达到了极高的选择性，为 99.23%，甚至在 400 小时后仍保持在 90%以上，这是在工业电流密度下报道的最长反应时间。此外，在稳定性测试中，通过 CV 重构构建了该催化剂，以实现甲酸盐的稳定高效生产。在 20小时的反应测试中，该催化剂的甲酸盐生成速率为 13.24 mmol m−2 s−1，甲酸盐浓度为 1.91 mol L−1，能耗为 129.80 kWh kmol−1。原位拉曼光谱揭示了在催化剂从 Bi0.6Cu0.4 NBs 逐渐转变为 Bi0.6Cu0.4 NSs 的过程中 Bi−O 结构的形成。理论研究强调了 Bi−O 结构在改变反应中间体吸附行为方面的关键作用，这进一步降低了 CO2RR 中*OCHO 转化的能垒。
该研究工作以“A Regenerable Bi-Based Catalyst for Efficient and Stable Electrochemical CO2 Reduction to Formate at Industrial Current Densities”为题，发表在《Angewandte Chemie International Edition》上。
文章信息
Angewandte Chemie International Edition
A Regenerable Bi-Based Catalyst for Efficient and Stable Electrochemical CO2 Reduction to Formate at Industrial Current Densities. Hong Liu, Ye Bai, Meng Wu, Yingchen Yang, Yaoxuan Wang, Longhua Li, Jinhui Hao, Weicheng Yan*, Weidong Shi*.Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411575
https://doi.org/10.1002/anie.202411575
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