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研究概述
Nature Communications
氮氧化物（NOx）在氮循环系统中发挥着重要作用，并作为可再生氮源，用于在清洁电力驱动下合成增值化学品。然而，通过精确构建单个N-N键实现NOx选择性转化为多氮产物（例如，N2H4）具有挑战性。在此，中国科学院化学所韩布兴院士、孙晓甫研究员提出了一种在环境条件下将NOx转化为N2H4 的策略，包括将电化学NOx升级为NH3，然后通过酮介导将 NH3转化为N2H4。它可以实现令人印象深刻的88.7%的总体NOx到N2H4选择性。研究阐明了酮介导的N-N偶联过程的机理见解。二苯甲酮（DPK）由于其空间位阻和共轭效应，成为最佳的介导剂，促进了可控的N-N偶联。乙腈溶剂通过氢键稳定并激活关键的亚胺中间体。实验结果表明，在WO3催化剂上形成的Ph2CN*中间体作为关键单体，通过晶格氧介导的脱氢作用，以高选择性驱动可控的N-N偶联。此外，WO3催化剂和DPK介导剂都表现出良好的可重复使用性，为绿色N2H4合成带来了希望。
该文章以“Upgrading of nitrate to hydrazine through cascading electrocatalytic ammonia production with controllable N-N coupling”为题发表于国际顶级期刊《Nature Communications》。
文章信息
Nature Communications
Upgrading of nitrate to hydrazine through cascading electrocatalytic ammonia production with controllable N-N coupling. Shunhan Jia, Libing Zhang, Hanle Liu, Ruhan Wang, Xiangyuan Jin, Limin Wu, Xinning Song, Xingxing Tan, Xiaodong Ma, Jiaqi Feng, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Qingli Qian, Xiaofu Sun* & Buxing Han*. Nat Commun 15, 8567 (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52825-1
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