内外不相同,值得关注!Angew发表上海科技大学/中国科学技术大学/上海高研院最新电催化科研进展!

文摘   2024-12-08 09:30   上海  

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论文拟解决的关键挑战:

孔通道对催化体系的质量传递起着决定性的作用。然而,由于很难在孔壁内或孔壁外构建锚定位点,因此孔壁内外催化位点的位置对性能的影响仍未得到充分研究。

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02

图文简介:

针对上述挑战,上海科技大学的黄逸凡教授、中国科学技术大学的姜政教授和中国科学院上海高等研究院的徐庆研究员等人在Angewandte Chemie International Edition发表论文,该团队通过精确设计一维共价有机框架(COFs)的官能团来锚定通道内外的活性Pt位点,成功开发了模型催化剂,来研究通道对典型氧还原反应(ORR)催化的影响。

通过将含有邻菲罗啉单元的双节点(C2)单体与四节点(C4)单体凝聚,设计了两个1D COFs,以精确控制活性位点的位置。邻菲罗啉单元的取向被用来精确地确定金属配位是发生在通道内部还是在通道外部。在两个1D COFs中,Pt在邻菲罗啉单元上进行了螯合,并根据其位置进行了典型的ORR来评估它们的催化性能。结合实验和理论结果,作者证明了催化性能受微环境离子分布和通道内外转移的影响。

电催化评价表明,与锚定在通道外部的位点相比,位于通道内部的单个Pt位点表现出更高的动力学活性。原位光谱分析表明,Pt-Cl断裂的局部重建和电位诱导的阴离子转移在通道内更有效地发生。在ORR过程中,通道内活性位点优越的阴离子转运性和动力学活性也比通道外活性位点更有利于*OH的脱附。

作者认为,这一工作将为对多相催化领域中催化位点和通道设计策略提供了新的见解。

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