【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，50000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算：双十一重磅加码，高至30%预存增值！Cu基催化剂以其独特的电化学转化CO2制备多碳(C2+)产物的能力引起了人们的广泛关注。这种转化涉及两个相邻吸附*CO中间物种的C-C偶联过程，这在很大程度上取决于*CO覆盖率。在Cu催化剂上构建晶格拉伸应变被认为是提高*CO覆盖率的有效途径，因为它可以提高d带中心，增强*CO吸附，从而加速C2+的生成。杂原子掺杂和形态控制已被广泛用于诱导Cu催化剂面上的拉伸应变，但由于杂原子的掺杂尺寸和形态的影响，只能诱导有限(≤4%)的拉伸应变。由这些构造策略产生的拉伸应变是各向同性的，它们增加了Cu(100)面上的*CO吸附。但是，合成具有高拉伸应变Cu(100)面的Cu催化剂仍然是一个巨大的挑战。近日，中南大学刘敏课题组通过在Cu(100)面上的六方氮化硼(hBN)外延生长来产生高度拉伸应变的Cu(100)面(Cu@BN)，以促进*CO覆盖，从而有效地将CO2转化为C2+。具体而言，研究人员采用化学气相沉积(CVD)和原位热还原相结合的方法，在Cu@BN中制备了具有6%拉伸应变Cu(100)面。与没有拉伸应变Cu(100)面的催化剂相比，Cu@BN表面*CO的覆盖率提高了8倍。密度泛函理论(DFT)结果表明，拉伸应变使Cu的d带中心上移，导致d和CO2的2π*轨道杂化更强，增强了*CO的吸附和表面*CO覆盖，进而显著降低了C-C耦合的势垒。性能测试结果显示，在强酸性(pH=1)流动池中，所制备的Cu@BN催化剂在1.2 A cm-2电流密度下的C2+法拉第效率(FE)达到83.4%，在0.8-1.4 A cm-2范围内的FEC2H4超过50%，并且FEH2在10%以下。此外，Cu@BN在1.2 A cm-2下连续反应5小时过程中FEC2+超过60%，表明Cu@BN在强酸性电解质中具有出色的稳定性。值得注意的是，高度拉伸应变的Cu(100)面在1.2 A cm-2下电解15分钟后仍然存在，而当时间延长到5小时后催化剂发生重构。除流动池外，Cu@BN还在H型电解槽中表现出良好的稳定性。综上，该项工作突出了外延多相催化的潜力，同时也为制备有效的电化学CO2还原催化剂提供了思路。Highly tensile strained Cu(100) surfaces by epitaxial grown hexagonal boron nitride for CO2 electroreduction to C2+ products. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c03863 做计算，找华算 🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏👉 点击阅读原文加我，探索更多优惠💖
