Chemical Synthesis 精彩文章解读|杭电丁杨副教授/那慕尔大学苏宝连院士团队最新展望:二维等级孔C3N4光催化剂

文摘   2024-10-16 16:55   陕西  

题目:Two-dimensional hierarchically porous C3Nfor photocatalysis: perspective and challenges

第一作者:丁杨

通讯作者:丁杨,苏宝连

通讯单位:杭州电子科技大学材料与环境工程学院,比利时那慕尔大学无机材料化学实验室(CMI),武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室




【正文内容】




1、导读:

由于大比表面积、孔隙结构发达和优异光响应等特性,二维等级孔氮化碳(2D-HP C3N4)在环境修复和可持续能源再生领域引起了广泛关注。迄今为止,2D-HP C3N4已被开发为应用于环境/能源光催化的高效光催化剂。其在促进光吸收、反应物扩散和传输、表面分子活化和光生载流子分离方面的优势得到了验证。

2、图片摘要:

3、正文:

二维材料具有低密度,大比表面积及可调电子能带结构等优势,通常呈现比体相材料更高的催化活性。等级孔结构有利于改善材料的化学和物理性能。具体来说,材料内部等级孔结构可使其具有易扩散的离子通道和丰富的表面反应位点。因此,等级孔材料被认为是环境修复和能源转化/存储等领域的重要候选材料。二维等级孔材料可结合二维材料和等级孔结构的优点。由于多重光散射效应,其具备增强的光利用效率。同时,材料内部贯穿的丰富孔道使其与周围的反应介质和反应物接触,从而加速反应物分子向材料内部空间的扩散,展现出卓越的光催化性能。本文中,作者讨论了2D-HP C3N4在光催化反应中的优势,包括水分解和双氧水生产。同时揭示了相关光催化性能增强机制。此外,还概述和总结了2D-HP C3N4基光催化剂在工业化应用的前景和挑战。最后,文章展望了大规模构筑高效2D-HP C3N4基光催化剂的方法用于促进其实际应用。


电子/离子迁移动力学

电子/离子迁移动力学对于光催化剂的催化活性具有重要意义。二维等级孔材料通过耦合二维结构的特性(优异的电子传输性能和丰富的表面暴露活性位点)和等级孔材料的大比表面积、低密度和良好的内部通透性,在离子/电荷载体扩散和迁移方面具有明显的优势。特别是,2D-HP C3N4可以提供具有丰富通道的高暴露表面,有助于溶液、电解质和气体的润湿和渗透,从而显著提高C3N4在不同相间的载流子转移、电荷传输,反应中间物扩散以及表面反应速率。

表面活性位点

通常,光催化活性与反应物分子和光生载流子的吸附发生转移的反应中心的数量呈正相关。研究发现,相比于体相氮化碳材料,二维等级孔氮化碳通常展现出5-8倍高的比表面积,可提供更多反应活性位点。同时,2D-HP C3N4在其表面也易产生一些原子缺陷(氮/碳空位),可以作为反应位点,很容易从氮化碳的导带中捕获光激发电子,从而有效地激活反应物分子。

稳定性和耐腐蚀能力

层状二维材料在长时间反应过程中易于聚集和累积以产生紧凑的结构,导致表面积减小和表面反应中心失活,从而降低催化活性。在二维纳米片中引入等级孔结构可有效缓解这一问题。此外,研究发现,在二维材料上构筑孔可降低材料表面能从而稳固二维结构。从另一个角度来看,二维等级孔材料中缩短的传质路径易将反应物吸引在溶液和催化剂之间,一定程度上提高光催化剂的抗腐蚀能力,提高了其循环稳定性。


展望:本文讨论了2D-HP C3N4在光催化反应中的优势及相关催化性能增强机制。总的来说,2D-HP C3N4基材料的光催化活性和循环稳定性在一定程度上满足了实验室对有机污染物分解和可持续能源生产的要求。然而,要实现2D-HP C3N4基光催化剂的工业应用需求,还有很长的路要走。包括复杂的制备过程、大规模合成中其孔道结构稳定性、高昂的空穴/电子捕获剂使用等挑战。尽管如此,2D-HP C3N4所呈现的一系列优势使其在环境和能源光催化领域仍然具有很大的竞争力。




【基金支持】




本项工作由国家自然科学基金(22402044,U20A20122),浙江省自然科学基金(LQ24E020011),教育部长江学者和创新团队发展计划(IRT_15R52),科技部高等学校学科创新引智“111计划”(B20002)和欧盟“DepollutAir”项目资助和支持。




【通讯作者介绍】




丁杨:博士,特聘副教授,2022年10月于比利时那慕尔大学大学获得化学博士学位,师从苏宝连院士。现就职于杭州电子科技大学材料与环境工程学院。主要从事等级孔光催化、能源/环境催化、光电材料与器件等领域的研究。目前主持国家自然科学青年基金、浙江省自然科学基金等项目。参与欧盟“DepollutAir” 项目。迄今为止,在国际著名期刊Matter, Angew. Chem. Int. Ed., CCS Chem, Adv. Funct. Mater., J. Energy Chem., Small上发表SCI论文50余篇,其中第一/通讯作者论文18篇。累计引用超过1200次, H因子20。担任国际知名期刊Resources, Environment and Sustainability, Chemical Synthesis青年编委。Catalysts期刊客座编辑。中国感光学会会员。


苏宝连:教授,欧洲科学院院士、比利时皇家科学院院士、国际介观结构材料协会主席、中国化学会荣誉会士、中国化工学会外籍会士、英国皇家化学会会士、比利时联邦法兰奇首席教授、比利时那慕尔大学终身教授、武汉理工大学战略科学家、剑桥大学Clare-Hall终身成员。研究领域为“等级孔材料设计理论及在能源转化、催化、光合作用及人造器官等领域的应用”。1993年获中石化技术发明奖一等奖,1994年获中国优秀专利奖,2007年获比利时皇家科学院Adolphe Wetrems奖,2011年获国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)新材料与合成杰出贡献奖,2012年作为带头人获中国侨联“创新团队”贡献奖,2012年获比利时联邦Francqui Chaire奖,2019年获中华人民共和国政府友谊奖,2019年获湖北省自然科学奖一等奖,2020年获国际胶体与界面科学Darsh Wasan杰出贡献奖,2020年任法国大学科学院(Academic Institute of France)院士增选委员会主席。2021年获国际介观结构材料协会突出贡献奖。现担任国际期刊Chemical Synthesis主编,Interdisciplinary Materials副主编,National Science Review编委及材料领域评审组组长。



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Chemical Synthesis(CS, Online ISSN: 2769-5247) 是一本在线出版,严格同行评议,金色开放获取的国际学术期刊,旨在为所有化学领域研究人员提供展示和获取具有开创性的研究成果、深刻见解的评论和热点研究方向的学术交流平台。本刊由OAE Publishing Inc.主办,比利时那慕尔大学、武汉理工大学苏宝连院士担任主编,于2021年11月正式上线。截至目前,CS 编委团队共141人,期刊已出版145篇高质量文章,四卷四期文章正在陆续出版中。期刊文章范围横跨整个化学科学领域的研究成果,涵盖合成方法、理论计算或仪器方法在分子/纳米水平上获得的产品(材料)的性质研究、催化、能量转换和存储、生物医学、医药、环境保护和修复等。目前已被Scopus、CAS、 J-Gate、CNKI、Dimensions、Lens等数据库收录。所有文章均为开放获取出版,一经发布可立即阅读、下载、分享和引用!真诚欢迎您的投稿!

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