文章题目：One-pot synthesis of carbon dots/hydrochar and visible-light-driven photocatalysts for aerobic oxidative coupling of benzylic amines
第一作者：曹席华，赵懿
通讯作者：王家强
通讯单位：云南大学化学科学与工程学院，云南大学材料与能源学院，云南前沿水环境产业研究院，国家光电子能源材料国际联合研究中心，云南大学现代工学院
【正文内容】
导读
作为众多精细化学品、药物等的重要组成部分，苄胺和亚胺衍生物的氧化偶联引起了广泛的关注。近年来，一些无金属碳纳米材料，如氧化石墨烯、掺杂碳和富氧碳点等，已经用作苄胺和亚胺衍生物的氧化偶联催化剂。值得注意的是，由生物质碳化产生的水热碳具有其固有的微观和宏观结构。柚子皮(PP)具有三维多孔结构，与大量含氧官能团相互连接，是制备生物炭材料的良好选择。但绝大部分研究都是采取外加碳源的方式，分步制备碳点（CDs）/柚子皮水热碳（HCPP）复合材料。本文在不外加额外碳源的条件下，一锅法合成了碳点/水热碳复合材料，并应用于光催化氧化偶联苄胺体系。
图片摘要
正文
我们采用一锅水热冷冻干燥法制备了碳点/柚子皮水热碳(CDs/HCPP)新型催化剂，并在好氧条件下进行了苄胺的氧化偶联研究。为了比较，还研究了不含碳点的碳化柚子皮 (PP)和单独碳点的光催化活性，并提出了可能的反应机理。
XRD(X射线衍射)的测试结果可以确定材料组成和晶体结构，如图2所示，其中显示了碳化柚子皮(PP)、碳点(CDs)、碳点/柚子皮水热碳材料(CDs/HCPP)和高温碳化的碳点/柚子皮水热碳(CDs/HCPP-700)的XRD图谱。在2θ值18°~ 28°范围内，可以检测到较宽衍射峰，证实了石墨(002)晶面的存在。
在室温和可见光照射下，碳点/柚子皮水热碳(CDs/HCPP)催化剂用于苄胺的高效氧化偶联，转化率高达99%，是碳化柚子皮的5.5倍，是只有碳点的1.14倍，而且具有较好的循环稳定性(如图3所示)。
图表
图1 材料合成路线示意图
图2 PP、CDs、CDs/HCPP和CDs/HCPP-700的XRD谱图
图3 材料的循环稳定性能
图4 CDs/HCPP光催化剂存在下氧化偶联反应的主要机理
总结与展望
本研究提出了一种简单有效的工艺，利用新鲜柚子皮一锅法制备CDs /HCPP新型催化剂。在可见光和无金属掺杂条件下，本文所研究的催化剂用于苄胺的高效氧化偶联，转化率达到了令人印象深刻的99%。另外，在本研究背景下，其他由可见光驱动的反应也可以尝试使用本研究开发的CDs/ HCPP光催化剂。
基金支持
感谢国家自然科学基金项目(22062026)、云岭学者项目(YNWR-YLXZ-2019-002)、云南省生态环境厅项目[YNDM-2023-0123 (A)]、云南省创新团队和昆明市污水处理先进材料重点实验室项目(2110304)提供的资助。
通讯作者介绍
王家强，二级教授，博士生导师，云岭学者、省委联系专家。英国利兹大学博士，先后在美国西北大学和堪萨斯州立大学化学系做博士后研究。云南前沿水环境治理研究院（省首批新型研发机构）、云南省工业废水光催化处理工程技术研究中心、云南省高校特殊污染物光催化处理工程研究中心、云南绿色褐煤能源化学协同创新中心、昆明市污水处理新材料重点实验室、云南省水污染光催化治理技术创新团队、云南省高校水污染治理化学科技创新团队负责人。中国可再生能源学会光化学专业委员会委员、中国化学会物理化学学科委员会委员、云南省能源研究会副会长。
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