题目：
Improving the Pore Properties of Porous Aromatic Frameworks in Two Aspects via Partition Strategy
作者：
第一作者：雷恒涛
通讯作者：李月，田宇阳
通讯单位：
东北师范大学化学学院，多酸与网格材料化学教育部重点实验室
DOI: 10.20517/cs.2024.16
【正文内容】
1、导读：
高比表面积和理想孔道尺寸的微孔对于多孔材料具有重要意义。孔分配策略是一种为多孔材料创建所需微孔的有效方法。目前，已报道的孔分配策略通常依赖于母体骨架和孔分配剂的结构对称性和尺寸匹配，选择较少。此外，虽然大多数报道的多孔材料的孔隙被分割成更小的微孔，但它们的表面积也相应地减少。因此，亟需开发一种简单但通用的孔分配策略同时提升多孔材料的比表面积和孔隙率。
2、图片摘要:
图1. 通过孔分区策略以增加比表面积并将原始孔隙分割成多个微孔区域策略示意图。
3、正文：
1、东北师范大学田宇阳教授课题组基于具有三维孔道的多孔芳香骨架（PAFs）和以含柔性节点的孔分配剂的引发的Friedel-Crafts烷基化反应提出了一种孔分配策略。以Suzuki-Miyaura偶联和Sonogashira-Hagihara偶联反应分别合成的PAF-11和PAF-140作为母体框架，以4,4'-二氯甲基联苯（PCBP）作为孔分配剂对孔道进行分割，可以在不进行任何改性的情况下进行反应，使PAFs的原始孔隙被分割成多个微孔域，并构建额外的可接近表面，以增加PAFs的表面积。含有柔性节点的孔分配剂具有更高的尺寸容忍度，更容易与无定形PAFs发生反应。氮气吸附结果表明，与母体PAFs相比，配分PAFs的比表面积最多增加到1000 m2g-1以上，增加比例为130%-217%。进一步研究了分配型PAFs的CO2吸附性能，与母体PAFs相比，得益于增加的比表面积，其CO2吸附性能有所增加。同时母体PAFs的原始孔隙也从4.1 nm、2.3 nm和1.3 nm分割到1.1 nm和0.5 nm的微孔尺寸，与母体PAFs相比，微孔体积增加比例为192%-275%。通过对不同尺寸的染料分子进行吸附实验，发现母体PAFs对大尺寸的染料分子具有良好的吸附作用。相比之下，分配型PAFs对小尺寸染料分子表现出更高的吸附能力。表明该孔分区策略可以从比表面积和孔道尺寸两个方面改善PAFs的孔隙率。
4、 图表：
图2. (A) PAF-11及相应的分配PAFs在77 K下测得的氮气吸附等温线。(B) PAF-11及相应的分配PAFs的比表面积变化范围。(C) PAF-11及相应的分配型PAFs的孔径分布变化。
5、展望
通过Friedel-Crafts烷基化反应主导的孔分配策略，将具有柔性节点的PCBP插入到PAFs中。PAFs的无定形特性和孔分配剂的灵活性将提供高的尺寸容忍度。不仅解决了母体骨架必须预先定量锚定官能团作为反应位点与孔径和孔分配剂必须满足位置对称和尺寸匹配的难题，同时为设计其他具有高比表面积和更小微孔孔径的多孔骨架的合成提供了支持。
【基金支持】
这项工作得到了国家自然科学基金(22075040, U21A20330, No.22131004)、吉林省教育厅科技攻关项目(JJKH20241414KJ)和中央高校基本科研业务费专项资金(2412022QD013)的资助。
【作者介绍】
李月，东北师范大学讲师，硕士生导师，主要从事多孔芳香骨架材料与多金属氧酸盐复合材料的构建及在有氧氧化中的应用。主持吉林省省教育厅项目和中央高校基本科研项目。迄今发表SCI论文10余篇。
田宇阳，英国圣安德鲁斯大学博士，现任东北师范大学化学学院教授，博士生导师。主要研究方向为多孔芳香骨架材料（PAFs）的设计合成和性质研究。通过对多孔芳香骨架材料的孔道结构与化学物理性质的定向设计合成，调控其吸附，分离以及催化等性能。近5年，在相关方向发表SCI论文49篇，其中以第一作者/通讯作者身份在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Chem. Sci., Adv. Fun. Mater.等高水平期刊发表研究论文15篇，被引用1800余次，H-Index为28。作为第一作者撰写关于多孔芳香骨架的综述发表于Chem. Rev.，入选化学学科高被引论文和热点论文。主持国家自然科学基金青年项目和面上项目各一项。
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