中国科学院大连化物所包信和院士/傅强，Angew！

学术 2024-11-10 08:30 广东

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金属单原子和团簇催化剂因其最大的原子效率和不同的表面/界面反应位点而受到越来越多的关注。配体保护或表面负载的金属纳米团簇在液相反应或温和气相反应中往往表现出优异的催化性能，但在恶劣的反应条件下会发生烧结或浸出。因此，在操作条件下保持其稳定性仍然是一个巨大的挑战。

通过空间或界面约束进行刚性约束的金属纳米团簇在高温下可以保持稳定。然而，这些方法往往导致活性和稳定性之间的权衡，阻碍了性能优化。由于金属载体界面既作为稳定微环境，又作为活性位点，因此用氧化物纳米片覆盖金属纳米团簇成功地提高了其稳定性和活性。

近年来，反应气体已被用于逆转Ostwald成熟过程，并通过形成可移动的气体-金属配合物来生成活性金属原子/团簇。因此，利用催化剂与反应气体之间的相互作用来稳定高度分散的金属纳米团簇，可以有效地克服金属纳米团簇的活性-稳定性权衡。

近日，中国科学院大连化物所包信和和傅强等报道了含O₂和/或水的反应气体可以促进高活性Ag纳米团簇的动态形成和稳定，解决了活性Ag纳米团簇在恶劣的CO氧化反应条件下的稳定性问题。

实验结果表明，Ag_n/SiO₂催化剂在室温下具有100%的CO转化率，周转频率(TOF)为0.016 s⁻¹。在干燥(H₂O-关闭)和潮湿(H₂O-开启，20%水)条件下，进一步进行了Ag_n/SiO₂催化剂的活性测试。在干燥条件下，实现100%CO转化率的温度窗口为25-500 °C；当在反应气体中加入20%水时，由于表面活性位点被阻断，低温活性受到抑制，而高温稳定性得到强烈促进，因此在湿反应条件下，实现100%CO转化的温度窗口可以延长到800 °C。

此外，Ag_n/SiO₂在300 °C下连续反应1000小时后CO转化率保持在100%，且反应后大多数Ag纳米团簇仍然完好无损，显示出良好的抗烧结能力。

一系列系统的表征结果显示，在CO氧化反应中，Ag表面的O_ads物种是动态的，其参与了吸附-解吸和与CO分子的反应过程。在氧化反应条件下，Ag纳米团簇不断被一定数量的O_ads物种所覆盖，动态吸附-金属相互作用提供了稳定性。

由于Ag表面的O_ads物种在反应气体中被更多的CO破坏，不受保护的Ag纳米团簇会聚集成Ag NPs。另一方面，SiO₂表面的OH基团牢固地锚定了Ag原子，以稳定Ag纳米团簇；OH基团在高温下解吸，导致载体上的团簇烧结。在高温下反应环境中的水蒸汽维持着金属-载体界面上丰富OH位点的存在，有助于避免烧结过程。

在这种情况下，由反应气体构建的动态周围配体，包括Ag表面的O_ads和金属-载体界面的OH位点，可以保护Ag纳米团簇免于烧结，同时为反应提供活性物种，解开了负载金属纳米团簇催化剂的活性-稳定性权衡。

Dynamically confined active silver nanoclusters with ultrawide operating temperature window in CO oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202416852

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