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第一作者：王海洋
通讯作者：陈聪、范荣磊、沈明荣
通讯单位：
苏州大学物理科学与技术学院Do
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1. 全文速览
本文采用简易的激光烧蚀以及可控的化学还原策略制备Ni/NiO异质结催化剂用于工业碱性电解水产氢。优异的性能得益于丰富的活性位点、快速的荷质传递以及Ni和NiO之间的协同作用。最终该电极和Ni网阳极组成的全分解水系统在工业条件下（30 wt% KOH, 80℃）驱动1 A cm-2的电流密度仅需1.97 V，并稳定工作2周以上，远优于商用的雷尼镍电极（2.08 V），表现出一定工业应用的潜力。2. 背景介绍
随着社会快速发展，化石能源的过量使用不仅造成能源的储量匮乏，而且使得环境污染日益加重。因此，寻找廉价且无污染的可再生能源来代替化石能源是当今社会发展的热点话题。氢能凭借清洁，无污染以及能量密度高等优势，被认为是目前最有前景的可再生能源之一。碱性电解水制氢技术凭借低成本以及技术成熟等特点，受到学术界和工业界的广泛关注。然而，催化剂缓慢的析氢反应（HER）动力学限制了其性能的提升。因此，探索高效且稳定的HER催化剂迫在眉睫。在众多HER催化剂中，Ni/NiO异质结催化剂具有合适的水解离以及氢气吸附/脱附能力，从而表现出优异的HER性能。然而目前大多数合成策略都较复杂且合成时间较长，因此通过简易的合成策略制备具有可控比例的Ni/NiO异质结催化剂仍充满挑战。3. 本文亮点
- 通过激光烧蚀技术，在镍网（NM）基底上直接制备自支撑的Ni/NiO异质结催化剂（L-NM）。然后通过硼氢化钠还原，制备可控比例的Ni/NiO异质结催化剂（RL-NM），得到最优的HER活性。
- 实验结果表明，优异的HER活性得益于丰富的活性位点、快速的荷质传递以及最优的HER动力学。
- 该电极和Ni网阳极组成的全分解水系统在工业条件下（30 wt% KOH, 80℃）驱动1 A cm-2的电流密度仅需1.97 V，并稳定工作2周以上，表现出一定工业应用的潜力。
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Fig. 1 (a) Schematic illustration of R15L-NM. (b, c) SME images of L-NM and R15L-NM. (d, e) STEM-EDX mapping of L-NM and R15L-NM. (f, g) EDX spectra of L-NM and R15L-NM.
首先，通过激光直接烧蚀NM，得到Ni/NiO一体电极。接着通过硼氢化钠调控Ni/NiO比例，达到更优异的HER性能。RL-NM的结构通过SEM和TEM等手段进行表征，文章中有详细的介绍。从EDX可以看出，还原之后电极，Ni/NiO比例得到了有效调控。![]()
Fig. 2 Spectrometric characteristics of various samples. (a) XRD patterns, (b) Raman spectra, (c) High-resolution XPS spectra of Ni 2p and (d) corresponding proportion of Ni0 and Ni2+, (e) High-resolution XPS spectra of O 1s and (f) corresponding proportion of M-O.通过XRD，Raman以及XPS等手段，对还原不同程度的RxL-NM（x代表还原的时间）进行表征。结果表明，随着还原时间的延长，Ni/NiO异质结催化剂中Ni的比例不断上升，NiO的比例不断下降，其HER性能在还原15分钟时达到最佳。![]()
Fig. 3 HER performance of NiO/L-NM, NM, Raney Ni, L-NM and RL-NM electrodesunder industrial AWE conditions. (a) iR corrected LSV curves, (b) Tafel plots, (c) TOF values, (d) Nyquist plots. (e) Average diameter and (f) water contact angle for NM, L-NM and RL-NM electrodes.测试结果表明，RL-NM电极在30 wt% KOH, 80℃条件下，驱动10，100以及1000 mA cm-2的电流密度仅需166, 264以及395 mV的过电位，优于其他的对比样品。优异的性能得益于其暴露的丰富的活性位点、快速的荷质传递以及最佳的HER动力学。
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Fig. 4 (a) Photo of industrial AWE configuration, (b) Schematic diagram of industrial electrolyzer. (c) Comparison of activity between RL-NM||NM and Raney Ni||NM at different current densities. (d) Durability test for RL-NM||NM electrolyzer.为了验证该催化剂工业应用的可能性，我们将RL-NM与NM阳极组成全分解水系统（RL-NM||NM），在工业碱性电解槽中进行测试。实验结果表明，RL-NM||NM电解池在30 wt% KOH, 80℃条件下驱动1 A cm-2仅需1.97 V，优于商用的雷尼镍电极且能稳定工作两周以上，具有一定工业应用的潜力。综上所述，我们采用了一种新的策略，制备了Ni：NiO比例可控的自支撑Ni/NiO异质结催化剂，旨在通过Ni和NiO之间的协同效应来提高HER活性。此外，具有多孔结构的Ni/NiO异质结构暴露出更多的HER的活性位点，并加速了电子和传质过程。因此，在工业条件下，RL-NM电极在100 mA cm-2时的过电位低至264 mV，Tafel斜率为70.8 mV/dec-1。在工业碱性条件下，与NM组成全分解水系统时，RL-NM||NM在1 A cm-2下电压为1.97 V，在400 mA cm-2下稳定至少2周，超过了商用Raney Ni||NM（2.08 V）。这项工作为开发工业规模的高效HER制氢催化剂提供了一个新的思路。陈聪，苏州大学博士后在站。2018年-2024年，就读于苏州大学物理科学与技术学院，获得理学硕士和博士学位。2024年8月加入苏州大学博士后流动站。研究方向是纳米催化剂的合成及其在电催化和光电催化分解水制氢方面的应用。目前以第一作者/共同一作或通讯作者在Adv. Energy Mater., Chem. Eng. J., ChemSusChem., Appl. Phys. Lett.以及Chem. Commun.等期刊上发表SCI论文8篇。范荣磊，副研究员，硕士生导师，任职于苏州大学物理科学与技术学院。研究方向为电解水和光电分解水制氢相关材料的制备及其物理特性研究，特别是镍基碱性电解水制氢电极材料的开发、基于Si材料光电物性的研究、光电化学分解水和二氧化碳还原的器件设计、以及纳米结构催化剂的合成与工业应用，具备比较深厚的专业素养和知识储备。在该研究领域处于国际前沿，以第一作者或通讯作者在Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater.，ACS Energy Lett., Nano Energy, Appl. Catal. B: Environ., Small和Appl. Phys. Lett.等高水平期刊上发表学术论文发表SCI论文40多篇；主持国家级科研项目多项；已授权的发明专利多项。沈明荣，教授，博士生导师，任职于苏州大学物理科学与技术学院。江苏省物理学会副理事长。研究方向为新能源相关材料、器件的制备与物理特性研究，近年来聚焦电解水电极新材料的研究，在Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., ACS Energy Lett., Nano Lett., Nano Energy., Appl. Catal. B: Environ和Appl. Phys. Lett.等高水平期刊上发表SCI论文近120余篇；主持国家级科研项目多项。本公众号原创内容欢迎转发分享，如需转载，请后台私信。我们对文中观点保持中立，仅供参考交流，不构成投资建议。如涉及版权及其他问题，请联系我们删除，谢谢！
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