利用太阳能进行光催化水分解生产氢气和氧气被认为是生产清洁能源的理想途径。然而，当前光催化水分解仍然面临相当大的挑战，太阳能到氢能转换效率（STH）难以满足商业应用的需求。一方面，目前广泛采用的半导体光催化剂的光吸收有限且载流子复合严重;另一方面，水裂解面临热力学能垒较高（237 kJ mol-1）以及水氧化动力学缓慢等问题。
近年来，卤化物钙钛矿在分解氢碘酸（HI）制氢方面显示出优越的活性，为光催化产氢提供了新的方向。然而，氧化产物I3-的生成严重干扰了催化剂的光吸收，尽管引入H3PO2作为还原剂可以将I3-还原为I-，但这不可避免地引入了化学能、高成本和测试的不确定性。近日，山东大学黄柏标、王朋教授团队设计了一种基于卤化物钙钛矿的光催化整体水分解体系，使用I3-/I-作为穿梭氧化还原对，在产氢半反应和产氧半反应之间架起桥梁。
该体系利用负载MoS2的二维铅卤化物钙钛矿PMA2PbI4（PMA = C6H5CH2NH2）作为析氢光催化剂进行产氢及I-的氧化，同时利用负载RuOx的WO3作为析氧光催化剂进行产氧及I3-的还原。通过光催化实验分别验证了以上光催化剂优异的产氢及产氧活性，并通过载流子动力学表征证明了其光催化活性提高的原因。
随后，通过I3-/I-作为穿梭氧化还原对桥接产氢半反应与产氧半反应构建了该光催化整体水分解体系。通过优化产氢光催化剂以及产氧光催化剂的量实现了化学计量比的H2/O2产率，并获得了2.07%的STH，该STH效率在目前报道的光催化整体水分解体系中处于领先水平。
在该工作中，黄柏标、王朋教授团队将卤化物钙钛矿优异的产氢特性应用于光催化整体水分解中，并利用了一种迂回路线，降低了整体水分解反应的上坡势能，克服了单一窄带隙光催化剂无法进行水分解的缺点。该工作有望为整合和利用多种催化策略进行太阳能驱动水分解提供独特的见解。
论文信息
Photocatalytic Overall Water Splitting with a Solar-to-Hydrogen Conversion Efficiency Exceeding 2 % through Halide Perovskite
Hui Fu, Qianqian Zhang, Prof. Yuanyuan Liu, Prof. Zhaoke Zheng, Prof. Hefeng Cheng, Prof. Baibiao Huang, Prof. Peng Wang
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202411016
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