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学术 2025-01-30 01:00 上海

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研究背景

甲烷是温室气体之一，其温室效应是二氧化碳的28倍，因此甲烷的高效转化在应对全球变暖方面具有重要意义。为了减少甲烷的环境影响，开发高效且稳定的催化剂用于其催化燃烧是一个重要的研究方向。然而，由于甲烷分子的C-H键能较高，需要在较高的温度下才能有效催化其氧化反应，这对催化剂的稳定性提出了更高的挑战。

成果简介

基于此，天津大学巩金龙教授与华中师范大学刘晓教授等人通过B-Ni双单原子集成抑制MnO₂中的Jahn-Teller畸变，并显著提高了MnO₂在甲烷催化燃烧中的稳定性和催化活性，为过渡金属氧化物催化剂的设计提供了新的思路和方法。该研究以“Suppressing Jahn-Teller distortion of MnO₂ via B-Ni dual single-atoms integration for methane catalytic combustion”为题，发表在《Nature Communications》期刊上。

作者简介

刘晓，华中师范大学教授、博士生导师。主要从事环境化学、环境催化、污染控制技术的基础与应用研究。以第一或通讯作者在Nat. Commun.、Angew. Chem., Int. Ed.、Water Res.、Appl. Catal. B-Environ.、Chem. Sci.、ACS Catal.等SCI学术期刊发表论文。

巩金龙，天津大学北洋卓越教授、博士生导师，天津市能源化工国际联合研究中心主任；国家自然科学基金创新研究群体负责人、国家首批“万人计划”入选者、国家杰出青年基金获得者、教育部长江学者特聘教授、国家重点研发计划项目（基础前沿类）首席科学家。先后入选英国皇家化学学会（FRSC）、中国化工学会和中国化学会会士。分别于2021年和2023年当选为欧洲科学院（Academia Europaea）和加拿大工程院外籍院士。主要从事多相催化、能源化工应用基础研究，在人工光合作用、烷烃脱氢和CO₂转化与利用等领域取得系统研究进展。

围绕能源催化过程中的微观本质问题，从亚纳米、纳米、亚微米三个尺度，系统研究了电子结构、缺陷结构和空间限域结构对表界面催化过程的影响规律。提出了利用催化剂表界面电子结构对催化活性进行调控的普适性方法；建立了催化剂缺陷位的新型调控方法；发现了催化剂空间限域结构能量传递的微观影响机制。在Science、Nature Nanotechnol、Nature Energy、Nature Rev Chem、Nature Rev Mater、Sci Adv、Nature Commun、J Am Chem Soc、Angew Chem Int Ed、AIChE J、Adv Mater、Chem Rev、Acc Chem Res、Chem Soc Rev、Energy Environ Sci等国际期刊上发表论文300余篇，被引用30000余次。

研究亮点

1、B-Ni双单原子集成：研究通过将B原子和Ni单原子集成到MnO₂的结构中，B原子通过与氧原子形成B-O键，弱化了Mn-O之间的相互作用，而Ni原子则通过电子传递促进B-O键的活化，从而增强催化性能。

2、抑制Jahn-Teller畸变：通过B-Ni双单原子的协同作用，有效调节电子传输路径，抑制了MnO₂中因Jahn-Teller效应导致的结构畸变，显著提高了催化剂的稳定性和活性。

3、出色的高温稳定性：Ni-B/MnO₂催化剂在长时间高温条件下依然保持良好的催化性能，32小时内CH₄转化率稳定超过90%。相比之下，传统的MnO₂催化剂则在相同条件下表现出明显的性能下降。

图1 抑制Jahn-Teller畸变的元素筛选

图1展示了DFT计算研究Jahn-Teller畸变与不同元素的关系，特别是在MnO₂催化剂中氧空位的形成、B和Ni原子在MnO₂通道中的作用以及它们对催化性能的影响。通过电子结构和化学键的计算，揭示了B和Ni在抑制Jahn-Teller畸变、改善氧空位的形成和调节电子转移路径方面的协同作用。这些机制有效提高了MnO₂在甲烷催化燃烧反应中的性能和稳定性。

图2 不同催化剂的结构表征

图2展示了不同催化剂（MnO₂、B/MnO₂、Ni-MnO₂、Ni-B/MnO₂）的结构表征。通过XRD、TEM和EDXS的表征方法确认了Ni和B成功嵌入MnO₂的纳米通道，并展示了Ni引起的晶格膨胀以及B的引入对MnO₂结构的优化。这些结构上的变化为催化性能的提升提供了有力的证据，说明Ni和B的协同作用对改善MnO₂催化剂的稳定性和活性具有重要作用。

图3 B和Ni位点的确认

图3展示了B和Ni在MnO₂催化剂中的结构确认，尤其是它们如何相互作用以及它们在催化剂中如何排列。B和Ni原子在MnO₂催化剂中共同形成了双原子位点，并通过B-O-Ni的结构连接在一起。这种独特的结构有助于提高催化性能，特别是在抑制Jahn-Teller畸变和改善催化稳定性方面。B和Ni的协同效应是提升催化剂活性和耐久性的关键因素。

图4 不同催化剂的CH₄氧化反应的性能

图4展示了不同催化剂在甲烷氧化反应中的性能评估，主要通过甲烷转化率、稳定性、循环测试和表观活化能来比较不同催化剂的表现。Ni-B/MnO₂催化剂在甲烷氧化反应中表现出最佳的活性和稳定性。它的较低活化能、较强的氧交换能力、优异的高温稳定性以及较低的还原温度表明其在甲烷催化氧化中的出色表现。B和Ni的协同效应显著增强了催化剂的性能，尤其是在长期使用和高温条件下的稳定性。

图5 B和Ni物种的作用

图5展示了不同催化剂在甲烷氧化反应中的结构变化、电子转移过程以及Jahn-Teller畸变的抑制。Ni-B/MnO₂催化剂在甲烷氧化反应中的优异性能源于其抑制Jahn-Teller畸变的能力。通过Ni和B的协同作用，Ni提供电子来激活B-O键，同时B原子作为电子储存库，抑制了Mn的还原，保持了MnO₂的稳定结构。原位XPS和DFT计算进一步验证了电子转移路径的改变以及B和Ni在催化过程中的重要作用。这一结果为开发高稳定性的MnO₂催化剂提供了新的思路。

图6 B和Ni原子之间的相互作用分析

图6揭示了B和Ni原子在Ni-B/MnO₂催化剂中的协同作用，尤其是它们在B-O-Ni双原子位点中的相互作用。这种结构有助于提高催化剂的电子转移效率和反应活性。Ni和B的共同修饰通过电子转移和增强B-O键的稳定性，提高了催化剂的活性和稳定性。此外，图中的实验数据表明，Ni和B的协同效应远优于它们的简单混合，因此通过精细设计双原子位点可以显著改善催化性能。

总结展望

该研究提出了一种新的催化剂设计理念，通过B-Ni双单原子位点的协同作用，成功抑制了MnO₂中的Jahn-Teller畸变，显著提高了其在甲烷催化燃烧中的活性和稳定性。该研究为过渡金属氧化物催化剂的稳定性提升提供了新的策略，具有重要的理论和应用意义，尤其是在环境催化和绿色化学领域。

文献信息

Suppressing Jahn-Teller distortion of MnO₂ via B-Ni dual single-atoms integration for methane catalytic combustion. Nature Communications.

https://doi.org/10.1038/s41467-025-56281-3

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