中科院上硅所施剑林/崔香枝，JACS！

学术 2024-11-13 17:30 广东

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与原子间随机分布的Pt合金结构相比，原子间有序金属间化合物催化剂(IMCs)由于其强化的d轨道耦合和电子相互作用，使得Pt合金催化剂具有更高的ORR活性和耐久性。最近的研究表明，PtM金属间化合物的ORR活性与原子间有序度呈正相关。制备高度原子间有序结构的IMC要克服原子间扩散的过高能垒(E_a)，以驱动无序到有序的转变。因此，原子间高度有序的IMCs(特别是面心四方L1₀结构)的构建通常需要高温热处理(> 700 °C)来驱动原子间扩散和排列有序。然而，高温处理不可避免地导致严重的颗粒间烧结。

因此，降低E_a是加速L1₀-PtM金属间化合物纳米颗粒的相变和低温合成具有增强的有序度和可控的颗粒尺寸的关键。此外，同时具有原子间有序分布和超细粒度(5 nm或更小)的金属间纳米颗粒对于在阴极上尽可能低的Pt负载(< 0.1 mg cm^-2)下实现增强的ORR活性至关重要。

迄今为止，在精确和同时调整金属间ORR催化剂中的粒度和原子间顺序方面仍然存在巨大的挑战。

基于此，中国科学院上海硅酸盐研究所施剑林和崔香枝等提出了一种氧空位(O_v)介导的机械合金化策略，以促进原子间扩散、分布有序和防止烧结，从而成功地制备了L1₀型PtM-O/C (M=Co、FeCo、FeCoNi和FeCoNiGa)纳米复合材料。构建的氧空位可以大大降低原子间扩散的能垒，从而促进IMCs的原子间有序化。此外，金属-载体界面处的金属-氧键显著增强了纳米粒子在碳载体上的附着力，从而极大地抑制了合金化合成过程中粒子间的烧结。

性能测试结果表明，原子间有序的超细金属间纳米粒子赋予质子交换膜燃料电池(PEMFC)优异的活性和稳定性。特别是，在Pt载量为0.5和0.1 mg_Pt cm^-2时，最佳的PtCo-O/C-6在H₂/O₂燃料电池中分别达到3.35和2.38 W cm^-2的超高功率密度，并且在0.9 V_iR-free时相应的质量活性为1.28 A mg_Pt^-1，在30000次加速稳定性测试后活性损失低至19.5%。在H₂/空气质子交换膜燃料电池(PEMFC)中，PtCo-O/C-6在电流密度为2.3 A cm^-2条件下的功率密度为1.25 W cm^-2的，并能够在0.6 V下连续稳定运行超过50小时。

原位拉曼光谱和理论计算表明，压缩应变产生的电子积累可以增强Pt原子的反键轨道的电子占据，从而减弱*OH中间体的吸附强度，使得原子间有序的PtCo IMCs具有快速的ORR动力学。

Oxygen vacancy-mediated synthesis of inter-atomically ordered ultrafine Pt-alloy nanoparticles for enhanced fuel cell performance. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c07185

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