二氧化铈（CeO2）是一种广泛使用的氧化物催化剂，但其活性位点的性质仍然难以捉摸。基于此，2024年11月7日，上海科技大学杨帆副教授在国际期刊Nature Communications发表题为《Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation》的研究论文。在此，研究人员结合模型和粉末催化剂研究，阐明了在CeO2催化CO活化和加氢过程中的结构-活性关系。研究人员在平面CeO2(111)上合成了定义良好的CeO2团簇，并展现出动态可调的铈配位数范围，这增强了它们与CO的相互作用。研究发现，还原态的团簇（如Ce3O3）可以强烈结合CO并促进其解离，而近化学计量的团簇（如Ce3O7）对CO吸附较弱，通过碳酸盐的形成促进氧化。与平面CeO2表面不同，负载的CeO2团簇展现出与粉末CeO2催化剂相似的动态特性和增强的催化活性。模型研究的见解提供了一种量化粉末CeO2上活性位点的方法，并指导进一步优化CeO2催化剂以用于合成气转化。这项工作标志着模型导向催化剂设计的飞跃，并强调了位点特异性催化的重要性。
图1：平面CeO2(111)的原子结构和定义良好的CeO2团簇
图2：CO与CeO2(111)表面和CeO2(111)上CeO2团簇的相互作用和反应图3：模型和粉末CeO2催化剂的反应动力学、表面价态和化学性质的比较Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z. et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat. Commun. 15, 9620 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53948-1.🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。
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