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第一作者：Yingying Jin，Xichen Yin，Guanghua Yu
通讯作者：孙启明，王炯
通讯单位：苏州大学
文献链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c10258
摘要
本研究聚焦于开发高性能电催化剂，这对于可再生能源的可持续转换和存储至关重要。超孔硅-1沸石（S-1）因其均匀精确的孔隙结构和稳定的结构骨架而被视为构建电催化剂的有前景的材料。然而，关于其电化学性质，尤其是内部孔道的作用，目前了解甚少。本研究通过经典的内外层电子转移（ISET/OSET）探针，首次揭示了S-1沸石孔道内的ISET动力学速度比外部表面更快，这一特性通过微孔尺寸通道和末端羟基优化。相反，OSET动力学并不紧密依赖于S-1沸石的孔隙和表面性质。基于这些电化学见解，我们设计了一种含锂离子的S-1沸石，用于电催化氧气还原反应（ORR），在中性溶液中展现出85%的H2O2选择性和9.2 mol gcat−1 h−1的产率。
研究成果
苏州大学孙启明教授与王炯教授在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“To Investigate Electron Transfer Properties on Silicalite‑1 Zeolite for Potential Electrocatalytic Applications”的论文，研究团队合成了经典的微孔S-1沸石，并使用具有ISET/OSET路径的经典氧化还原探针研究了其电化学性质。通过构建介孔MCM-48和SBA-15材料，逐渐增大了硅酸盐的通道尺寸，并准备了固体SiO2微球（MS）作为对照样品。研究发现，S-1沸石孔道内的ISET动力学比外部表面更快，这一效应进一步被S-1的微孔尺寸和存在的末端羟基增强。基于这些电子转移的见解，设计了一种含锂离子的S-1沸石，用于在中性溶液中电催化2e− ORR，展现出优异的性能。
论文亮点
1.微孔S-1沸石的快速ISET动力学：研究发现S-1沸石孔道内的ISET动力学速度比外部表面更快，这一发现对于理解沸石在电催化中的作用具有重要意义。
2.锂离子掺杂提升性能：通过锂离子掺杂，S-1沸石在中性溶液中的ORR表现出85%的H2O2选择性和9.2 mol gcat−1 h−1的产率，显示出其在电催化应用中的巨大潜力。
3.孔道结构与电子转移的关联：研究揭示了S-1沸石的微孔结构和末端羟基对其ISET能力的影响，为设计新型电催化剂提供了新的思路。
图文导读
图1展示了S-1沸石与其他硅酸盐材料的孔道结构对比，以及S-1沸石的SEM图像、AC HAADF-STEM图像、XRD图案、29Si MAS NMR谱图和N2吸附/脱附等温线。
图2展示了S-1沸石在不同氧化还原探针溶液中的循环伏安图，以及ISET和OSET的动力学比较。
图3展示了S-1沸石的Mott-Schottky图、Tauc图和能带图，进一步分析了其电学性质。
图4展示了S-1沸石孔道内外的电化学探针行为，以及不同硅酸盐材料的对比。
图5展示了通过改变S-1沸石中的羟基数量和类型对ISET和OSET动力学的影响。
图6展示了S-1沸石在ORR中的性能，包括循环伏安图、LSV曲线、H2O2选择性、计时电流法以及在流电池中的H2O2产率和法拉第效率。
结论
作者简介
王炯，苏州大学材料与化学化工学部、化学科学国际合作创新中心特聘教授，博士生导师，南京大学博士，南洋理工大学博士后。主要研究方向是分子电化学的机制探索及应用拓展，已在Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., Sci.Adv., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int.Ed., J. Phys. Chem. Lett.等期刊发表论文40余篇。
孙启明，2007 ~2016年，分别在吉林大学获得学士和博士学位，导师为于吉红院士。2016年~2020年，先后在吉林大学、香港中文大学及新加坡国立大学从事博士后研究。2020年9月加入苏州大学材料与化学化工学部担任特聘教授，博士生导师。其中以第一/共同第一作者或通讯作者在Chem、J. Am. Chem. Soc.（4篇）、Angew. Chem.（4篇）、Adv. Mater.（4篇）、Natl. Sci. Rev.、Adv. Sci.、Matter等重要学术期刊论文。2020和2021年先后荣获中国化学会“菁青化学新锐奖”和中国分子筛“新秀奖”。2021年获聘江苏省特聘教授，2022年荣获姑苏创新创业领军人才，并作为首席科学家主持国家重点研发计划青年科学家项目等。
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