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第一作者：Yong-Jun Tian，Chenghua Deng
通讯作者：彭云雷，陈光进，Michael J. Zaworotko
通讯单位：中国石油大学（北京），爱尔兰利默里克大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41557-024-01672-0
摘要
本研究报道了一种新型的杂化唑类超微孔框架材料（HAF-1），它能够在丙烯/丙烷混合物中实现对丙烯的高效筛分。通过精确控制孔道配置，HAF-1利用其收缩喉部和悬挂分子口袋的结构特点，实现了对丙烯的高选择性吸附和对丙烷的完全排除。这一成果为替代能源密集型的低温蒸馏过程提供了一种新的途径，对于合成树脂和有机化学品生产中的关键原料丙烯的纯化具有重要意义。
研究成果
中国石油大学（北京）彭云雷、陈光进和爱尔兰利默里克大学Michael J. Zaworotko等在《Nature Chemistry》上发表了题为“Pore configuration control in hybrid azolate ultra-microporous frameworks for sieving propylene from propane”的论文，研究团队成功合成了两种同构的结晶多孔材料——硫酸盐杂化唑类超微孔框架（HAF-1和HAF-2）。HAF-1具有宽敞的交叉互连三维通道和局部收缩喉部，以及作为分子口袋的悬挂独立笼。HAF-1的收缩通道喉部的孔径介于丙烯和丙烷的动力学直径之间，这使得HAF-1能够独家捕获丙烯并完全排除丙烷。单组分吸附等温线验证了HAF-1相较于先前报道的分子筛分吸附剂展现出更高的丙烯吸附容量和丙烯/丙烷选择性。此外，HAF-1的合成过程简单、绿色，直接从商业可得的试剂在水中合成，无需有害溶剂。
论文亮点
1.孔道设计的创新：HAF-1的孔道设计突破了吸附容量、选择性、扩散动力学和主客体相互作用之间的固有权衡，实现了丙烯的高效筛分。
2.高选择性与高容量：HAF-1展现了对丙烯的超高选择性（高达1.67×107）和高吸附容量，超过了现有的分子筛分材料。
3.绿色合成：HAF-1的合成过程无需使用有害溶剂，体现了绿色化学的理念，有利于工业实施。
4.稳定性与再生性：HAF-1在多次吸附-脱附循环后仍保持良好的结构稳定性和分离性能，显示出良好的再生性。
图文导读
图1 | 气体分子的示意图和筛分模型
图2 | HAF-1和HAF-2.a-h的通道类型和品体结构
图3 | 气体吸附特性
图4 | 气体加载SCXRD分析
图5 | DFT计算
图6 | 突破实验
结论
本研究开发的HAF-1材料，通过精确控制孔道配置，实现了丙烯/丙烷混合物中丙烯的高效筛分，打破了传统分子筛分材料在吸附容量、选择性、扩散动力学和主客体相互作用之间的权衡。HAF-1的绿色合成方法和优异的分离性能，为工业上丙烯的纯化提供了一种新的解决方案。
作者简介
彭云雷，博士，副教授，应用化学系，毕业于南开大学，2013年师从李丹教授(国家"杰青",现任暨南大学化学与材料学院院长)正式开始科学研究工作，2016年进入南开大学师从张振杰研究员继续在晶体多孔材料领域开展研究，2019年博士毕业后进入爱尔兰利默瑞克大学伯纳尔研究中心进行博士后研究，合作导师是晶体工程大师，MOFs材料开创者之一，爱尔兰皇家科学院院士Michael Zaworotko教授。2021年10月入选中国石油大学（北京）校“优秀青年学者”。
陈光进，男，1965年生，湖南人，民主党派，博导，教授。1987年本科毕业于北京化工大学，分别于1990年和1993年在天津大学获得硕士和博士学位。1993年至1995年在中国石油大学（北京）做博士后。分别于1995年和1999年晋升为副教授和教授。目前为中国石油大学(北京)化工学院博士生导师、中国石油油气藏流体相态重点研究室主任、水合物研究室主任。2003年获霍英东青年教师基金，2005年入选教育部“新世纪优秀人才支持计划”，2009年获得国家杰出青年基金。2007年被聘为“十一五”863计划海洋技术领域“天然水合物勘探开发关键技术”重大项目总体专家。2000年被国际知名期刊“Chemical Engineering Science”聘为客座编辑；目前是《Current Physical Chemistry》的客座编辑，《Chinese Journal of Chemical Engineering》、《高校化学工程学报》和《The Open Thermodynamics Journal》的编委和天然气水合物专业委员会副主任。主要从事高压流体相态和气体水合物方面的科学研究和技术开发。近年来主持国家自然科学基金重大项目课题1项、面上项目4项，“863”计划课题4项，省部级课题8项；发表论文百余篇，其中有70余篇被SCI收录。申请国内外发明专利30余项，其中已取得中国发明专利授权22项，国际发明专利2项；出版气体水合物专著1部、教材1部。2004年获中国石油化工协会科技进步一等奖，2010年获教育部自然科学奖一等奖，被国际大奖ENI Award提名为该奖2011、2012年度候奖人。指导的博士研究生1人获全国百篇优秀博士论文奖。
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