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第一作者：Bingxin Sun
通讯作者：张旺，庞欢
通讯单位：扬州大学
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202415633
摘要
本研究提出了一种通过优化界面电子和选择性超分子通道来调节微环境的策略，以增强锂硫（Li-S）电池中路易斯酸性锂多硫化物（LiPSs）的反应动力学。通过微波辅助法在三维石墨烯泡沫（GF）上快速合成了一种基于γ-环糊精金属有机框架（γ-CDMOF）的复合材料，用作高性能Li-S电池的正极材料。通过一系列分析技术和密度泛函理论（DFT）计算，证实了引入的路易斯碱性超分子微环境能够减轻LiPSs的穿梭效应，增强多硫化物的捕获能力，并改善硫的氧化还原转换。此外，COMSOL模拟显示γ-CDMOF框架和氧位点在LiPSs固液相变过程中显著降低了体积膨胀应力。因此，γ-CDMOF/GF正极展现出卓越的性能，包括高比容量（0.1C时为1253.01 mAh g−1）、优异的倍率性能（5C时为589.68 mAh g−1）和长循环寿命（超过1200个循环）。本研究为多功能电极材料的开发提供了一种新的超分子微环境调节和界面相互作用策略。
研究成果
研究团队成功合成了γ-CDMOF/GF复合材料，并将其应用于Li-S电池正极材料。实验结果表明，该材料能够有效地抑制LiPSs的穿梭效应，提高电池的稳定性和循环寿命。通过DFT计算和COMSOL模拟，研究者们揭示了γ-CDMOF与LiPSs之间的相互作用机制，并证实了其在减轻体积膨胀应力方面的重要作用。
论文亮点
1.提出了一种新的微环境调节策略，通过优化界面电子和选择性超分子通道来增强LiPSs的反应动力学。
2.利用微波辅助法快速合成γ-CDMOF/GF复合材料，实现了对LiPSs的有效捕获和催化转化。
3.通过DFT计算和COMSOL模拟，深入理解了γ-CDMOF与LiPSs之间的相互作用机制。
4.实现了超过1200个循环的长循环寿命和优异的倍率性能，为Li-S电池的实际应用提供了新的可能性。
图文导读
文章示意图由科研云绘图团队制作
绘图合作可联系13520034491
图1：展示了γ-CDMOF/GF的合成和硫加载过程，以及其在Li-S电池中的应用。
图2：通过SEM、TEM和HRTEM等技术，展示了γ-CDMOF在不同碳基材料上的均匀生长。
图3：通过UV-Vis光谱、XPS和DFT计算，揭示了γ-CDMOF与LiPSs之间的强吸附作用和相互作用机制。
图4：展示了γ-CDMOF/GF@S正极材料的电化学性能，包括循环伏安曲线、EIS和充放电曲线。
图5：通过原位XRD、UV/Vis和拉曼光谱，监测了Li-S电池在充放电过程中的动态反应过程。
结论
本研究通过设计具有动态界面超分子微环境的γ-CDMOF/GF@S正极材料，显著提高了Li-S电池的电化学性能和循环稳定性。这一成果为构建稳定、快速充电的超分子微环境提供了一种通用的设计方法。
作者简介
张旺，2013年在扬州大学获理学博士学位，导师刁国旺教授。曾在韩国首尔国立大学融合科学与技术研究生院朴元哲教授课题组从事博士后与访问学者交流研究。主要从事面向电化学的纳米材料设计，尤其是超分子功能材料的能源化学研究。发展了亲水性碳基超分子功能材料及其在电化学中的应用，此外对于超分子主体从小分子到大分子的非共价键包合作用机理进行过深入研究。在Adv. Sci.、Research、Chem. Eng. J、Appl. Catal. B等中外SCI期刊上发表论文五十余篇，H-index=23（ESI高被引1篇，单篇他引超过百次2篇），以第一发明人授权专利5项，其中海外专利1项。
庞欢，2011年 9月获南京大学理学博士学位。现为化学化工学院教授、博士生导师、扬州大学化学化工学院院长。教育部青年长江学者（2018）；教育部新世纪优秀人才（2013）；江苏省杰出青年（2020）；全球高被引学者（2020、2021、2022）；英国皇家化学学会会士（2022）。作为扬州大学代表之一与Elsevier联合创刊EnergyChem、担任管理编辑；任《国家科学评论》学科编辑组成员；多个期刊编委、青年编委学术兼职。主要从事基于配合物框架材料的能源化学研究。近年来以第一/通讯作者在《国家科学评论》、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊发表SCI论文300多篇，论文被引次数达18000余次，H因子为84。主编/著英文书籍3本，主编江苏省重点教材2部：《能源化学》、《能源化学实验》高教社。授权国家发明专利20项。主持或完成国家自然科学基金3项（联合重点1项）。曾获教育部自然科学二等奖（2022，R1）、 教育部自然科学一等奖（2020，R3）、江苏省教育教学与研究成果奖二等奖（2018，R1）、河南省科学技术进步二等奖（2016，R3）、中国电子学会科学技术一等奖（2019，R4）、大学生挑战杯全国一等奖（2017）、三等奖（2019）指导教师、扬州大学“金讲台”奖（2018）。
【文献信息】
Bingxin Sun, Dan Wang, Yuxuan Jiang, Rui Wang, Lulu Lyu, Guowang Diao, Wang Zhang, Huan Pang. "Cyclodextrin Metal–Organic Framework Functionalized Carbon Materials with Optimized Interface Electronics and Selective Supramolecular Channels for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries." Advanced Materials, 2024.
DOI: 10.1002/adma.202415633.
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