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第一作者：张子宁
通讯作者：李智
通讯单位：上海科技大学
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c10470
摘要
本研究报道了一种通过X@RONa（多聚钠烷氧基金簇包裹卤素阴离子）催化的氧化还原链反应，实现了从母体醌和多异戊烯基卤化物一步合成化学敏感的异戊烯醌类化合物，包括与健康相关的辅酶Q和维生素K家族化合物。该方法无需过渡金属和保护基团，具有快速、可扩展的特点，为合成多种生物活性醌类化合物提供了一种通用且高效的方法。
研究成果
上海科技大学李智在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Rapid Access to Isoprenoid Quinones through X@RONa-Catalyzed Redox Chain Reaction”的论文，研究团队开发了一种新型的X@RONa催化体系，该体系能够有效促进醌类化合物的C-烷基化反应，避免了常见的O-烷基化副反应。通过这种催化体系，成功实现了多种异戊烯醌类化合物的合成，包括具有商业意义的天然产物，如维生素K1、K2家族化合物、辅酶Q家族化合物和质体醌等。这些化合物在医药和营养领域具有重要价值。
论文亮点
1.创新催化体系：X@RONa催化体系的开发，为醌类化合物的合成提供了一种新的、高效的催化方法。
2.一步合成：传统的多步骤合成过程被简化为一步反应，大大提高了合成效率。
3.广泛的底物适用性：该方法适用于多种醌类化合物和烷基卤化物，显示出良好的底物适用性。
4.无需过渡金属和保护基团：该方法避免了使用昂贵的过渡金属催化剂和复杂的保护基团操作，降低了合成成本和操作复杂度。
图文导读
图2：不同形式的X@4g-Na的13C NMR谱图及X@4g-Na的大小测定。
图3：基于实验和理论计算的可能机制示意图。
图4：NMR和XRD证据显示双簇中间体的存在。
图5：X@RONa簇辅助电子转移的光谱证据。
结论
本研究成功开发了一种X@RONa催化体系，用于促进醌类化合物的氧化还原链反应，实现了多种异戊烯醌类化合物的高效合成。该方法具有步骤简化、底物适用性广、无需过渡金属和保护基团等优点，为相关领域的研究和应用提供了新的工具。
作者简介
李智，教授，上海科技大学，2006年本科毕业于中国科学技术大学，2011年博士毕业于美国芝加哥大学，导师Hisashi Yamamoto教授；随后在美国西北大学Tobin Marks课题组进行博士后研究，2015年入职上海科技大学物质科学与技术学院，现任长聘副教授、博士生导师。李智教授曾获国家高层次青年人才、Thieme Chemistry Journal Award、中国科学院教学成果二等奖等荣誉。李智教授的研究方向是面向绿色化学合成的路易斯酸催化、醇钠团簇化学、废弃塑料化学回收和可再生资源转化等前沿方向。
理论计算
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