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第一作者：Yanzheng Chen, Chang Xu
通讯作者：唐波，李璐，安静华
通讯单位：山东师范大学
论文链接：
https://doi.org/10.1021/jacs.4c07482
摘要
本研究通过应用电场来增强光催化剂粒子上载流子的分离效率，从而提升光催化性能。利用单分子荧光显微镜技术，首次直观展示了电场作用下光催化剂粒子上载流子的再分布行为，并发现这种行为与电场的方向和强度密切相关。通过分析光催化氧化还原反应的单分子动力学，研究揭示了外部电场在光生载流子的转换过程和脱附过程中的明显调节作用。此外，光催化产氢活性的提高进一步证实了外部电场对光催化过程的影响。这项工作为电场调控光催化活性的微观机制提供了新的见解，并为研究光催化过程中的结构-活性关系提供了新的方法。
研究成果
山东师范大学唐波教授/李璐教授/安静华副教授在《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Electric-Field-Driven Redistribution of Carriers on Catalyst Particles to Improve Photocatalytic Performance”的论文，研究团队通过构建光电化学反应器，利用单分子荧光显微镜技术，观察了在不同外部电场下，光生电子和空穴在单晶BiVO4上的再分布行为。实验结果表明，外部电场明显调节了光催化氧化还原反应的动力学，影响了光生载流子的转换和脱附过程。此外，通过光催化产氢反应活性的测试，进一步证实了外部电场对光催化效率的积极影响。
论文亮点
1.电场调控载流子行为的直观展示：首次利用单分子荧光显微镜技术直观展示了电场对光催化剂粒子上载流子再分布的影响。
2.光催化活性的显著提升：通过外部电场的应用，实现了光催化产氢活性的显著提高，证实了电场在光催化过程中的重要作用。
3.单分子动力学分析：通过分析光催化氧化还原反应的单分子动力学，揭示了外部电场对光生载流子转换和脱附过程的调节机制。
图文导读
图1：展示了BiVO4的扫描电子显微镜图像、X射线衍射图谱、价带X射线光电子能谱图以及光吸收谱图，证实了BiVO4的晶体结构和能带边缘电位。
图2：展示了在不同外部电场下，光生载流子诱导的氧化还原反应的荧光强度变化，直观显示了电场对光催化反应的调节作用。
图3：通过构建光化学反应池，展示了单晶BiVO4上的光生电子和空穴的单分子荧光成像，揭示了电场对载流子行为的调控。
图4：展示了在不同外部电场下，光生空穴和电子在单晶BiVO4上的分布图，以及电场对能带弯曲和载流子迁移效率的影响。
结论
本研究通过单分子荧光显微镜技术，直观展示了电场对光催化剂粒子上载流子再分布的影响，并揭示了外部电场在光催化氧化还原反应中的调节作用。这些发现为理解和优化电场增强的光催化过程提供了重要的理论基础。
作者简介
唐波，男，汉族，1964年11月生，中共党员，1994年毕业于南开大学化学系，获理学博士，化学化工与材料科学学院教授、博士生导师，南开大学兼职教授、山东大学兼职博士生导师，首届十佳全国优秀科技工作者提名奖获得者（山东省唯一），973计划首席科学家、国家杰出青年科学基金获得者， “新世纪百千万人才工程”国家级人选，入选“泰山学者攀登计划”，是国家自然科学基金委员会第12、13届专家组成员，农药、医药中间体清洁生产教育部工程研究中心主任，“分子与纳米探针”教育部重点实验室主任，山东省“十二五”分析化学特色强化重点学科负责人，山东省“十二五”高等学校强化建设太阳能化学转化与储存重点实验室学术带头人，山东省精细化学品清洁合成重点实验室学术带头人；山东师范大学省级化学学科带头人、分析化学学科带头人，化学博士学位授权一级学科负责人，化学博士后科研流动站负责人，他所领导的团队是教育部“长江学者和创新团队发展计划”创新团队和山东省优秀创新团队。
李璐，女，汉族，教授，博士生导师。2005年与2010年于山东大学分别获得学士学位和博士学位，2011年9月入职山东师范大学工作至今，2017年晋升教授。目前主要从事单细胞、单颗粒、单分子分析研究，在Chem. Sci., Anal. Chem., Chem. Commun.等杂志上发表SCI论文40余篇，其中以第一作者或通讯作者发表论文20余篇，主持多项国家自然科学基金重大研究计划培育项目、面上基金等多项国家级和省部级项目。2018年获得山东省高等学校科学技术一等奖1项（第一位）及山东省优秀硕士学位论文指导教师称号。获2019年山东省杰出青年基金，并入选山东省泰山学者青年专家。
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