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第一作者：李家伟
通讯作者：周伟家，黄曼，胡日茗
通讯单位：济南大学
文献链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53833-x
摘要
本研究通过电化学氢化重构钛纤维纸，合成了钛氢化物电催化剂，实现了在温和条件下将硝酸盐高效电催化还原为氨。该催化剂在-0.7 V相对于可逆氢电极的电位下，实现了83.64 mg h−1 cm−2的氨产率和99.11%的法拉第效率，电流密度达到1.05 A cm−2。电化学评估和动力学研究表明，钛氢化物中的晶格氢转移促进了硝酸盐还原反应的电催化性能，晶格氢与活性氢之间的可逆平衡反应不仅提高了硝酸盐还原反应的电催化活性，还展现了显著的催化稳定性。这一发现为金属氢化物作为电催化剂的有效电化学氨生产提供了通用设计原则，突出了其在可持续氨合成中的潜力。
研究成果
论文亮点
1.晶格氢转移机制：提出了钛氢化物中晶格氢参与硝酸盐还原反应的新机制，这一机制提高了电催化活性和稳定性。
2.高氨产率和法拉第效率：在-0.7 V相对于可逆氢电极的电位下，实现了83.64 mg h−1 cm−2的氨产率和99.11%的法拉第效率。
3.通用设计原则：为金属氢化物作为电催化剂的有效电化学氨生产提供了通用设计原则，具有在可持续氨合成中的潜力。
4.理论计算与实验验证：通过密度泛函理论（DFT）计算和同位素跟踪实验，验证了晶格氢转移机制，增强了研究的科学性和可靠性。
图文导读
图1：钛纤维纸电化学氢化重构成钛氢化物的示意图及结构图。
图3：提出的晶格氢转移机制，展示了钛氢化物中晶格氢与活性氢之间的可逆平衡反应。
图4：密度泛函理论（DFT）计算分析，揭示了不同氢源在硝酸盐氢化过程中的竞争行为。
结论
本研究通过电化学氢化重构钛纤维纸合成的钛氢化物电催化剂，在硝酸盐电催化还原为氨的过程中展现了卓越的性能。晶格氢转移机制的提出和验证，不仅提高了电催化活性和稳定性，还为设计新型金属氢化物电催化剂提供了新的思路，对于实现可持续氨合成具有重要意义。
作者简介
周伟家，济南大学前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，副院长，学科带头人，国家优秀青年基金获得者。主要从事激光微区合成与催化位点调控研究，在催化电池、光热利用和生物传感等方面取得一系列研究成果，以第一或通讯作者在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater、Adv. Energy Mater等期刊发表SCI收录论文100余篇，被他引11000余次；中国化学快报、物理化学学报、SusMat、BMEMat青年编委和交叉学科材料(IM)学术编辑；授权发明专利30余项；主持国家优秀青年基金（2020），山东省杰出青年基金（2021），山东省泰山学者青年专家计划（2019），山东省重点研发计划（2019）等国家省部级项目12项。获得山东省青年科技奖（2022）、山东省自然科学一等奖（3/5，2019），中国颗粒学会自然科学二等奖（1/5，2022）和中国发明协会发明创业奖创新奖一等奖（3/6，2023）。
黄曼，济南大学前沿交叉科学研究院讲师。2021年毕业于山东大学化学与化工学院，获得理学博士学位。主要主要致力于锂离子电池、锂硫电池、钠离子电池和钾离子电池等电池体系的设计以及关键电极材料的开发和改性研究。以第一作者或导师一作的身份在Advanced Energy Material、Small、Journal of Materials Chemistry A、Journal of Energy Chemistry、Science China Materials等期刊上发表多篇论文。
胡日茗，现任职于济南大学，曾任职于昆明理工大学、北京航空航天大学等机构，个人H指数为15，累计发表论文48篇，论文总被引数累计1261次，主要研究方向涵盖材料学、物理学与天文学、化学、能源等领域，在Advanced Materials、Advanced Energy Materials和Materials Today顶级期刊累计发表4次。
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