【研究背景】
双层二维（2D）材料如MoS2主要由几种能量优势状态主导。这些2D材料自然状态下采用不同的堆叠顺序：反向排列的2H (P63/mmc)状态或对齐的3R (R3m)状态，两者相差60°的相对层间旋转。近期，范德华（vdW）双层及相关多层同质或异质结构的扭转已成为一种变革性的方法，长波长莫尔图案引起的增强量子耦合效应可有效地调整电子性质。例如，莫尔超晶格可以容纳电荷密度波，表现出非常规超导性，并在魔角扭转双层和三层石墨烯中产生莫特绝缘体态。此外，在扭转双层过渡金属二硫化物（TMDCs）中观察到了原子重构和莫尔激子。
在双层2D材料中，随着扭转角度的变化，层间晶格结构会发生显著变化。在小扭转角度（θt < 3°）下，两层保持公度性。然而，在较大角度（θt > 8°）下，晶格结构进入非公度体系，其中电子晶格的叠加导致形成近似莫尔超晶胞，尽管明显丧失了长程有序平移对称性。此前，人们认为非公度双层结构对层间电子相互作用的影响很小，主要是因为其缺乏电子相位相干性。然而，最近的研究表明扭转双层准晶中存在非凡的层间耦合，这从十二边形石墨烯准晶中发现的狄拉克电子以及十二边形WSe2准晶中与丰富K谷结构相关的范霍夫奇点的观测得到了证实。这些发现表明，重叠的莫尔势阱可能显示出层展性质。
与在自由能最小值处具有不同多极性状态的传统铁电材料不同，低维2D系统可能包含局部电偶极矩。这些极矩产生自发极化域，源于维度约束、错配弹性能和界面电荷效应之间的平衡。这种平衡促进了具有连续极性结构的非平凡拓扑构型的演化，如skyrmions、merons和涡旋vortices。这些局部电场可以被检测和操控，且可能具有器件应用。然而，在扭转的2D范德华材料中观察拓扑极性纹理仍然是一个难题。
【成果介绍】
鉴于此，香港城市大学李淑惠教授、香港理工大学赵炯教授和杨明教授等人发表了题为“Polar and quasicrystal vortex observed in twisted-bilayer molybdenum disulfide”的工作在Science期刊上。该研究使用四维扫描透射电子显微镜（4D-STEM）和第一性原理计算来表征扭转双层MoS2中的局部拓扑极性电场，并建立它们与扭转角度之间的关系。与在双层2D材料如六方氮化硼（h-BN）、TMDCs和其他范德华系统的法向观察到的“滑动铁电性”不同，扭转双层2D MoS2中的拓扑涡旋场在平面内定向，甚至在广泛的扭转角度范围内表现出可调的极性图案。这些复杂的结果直接与扭转诱导的莫尔超结构相关。
这些实验发现得到了第一性原理计算的进一步支持，这与最近对最小扭转角度下莫尔畴中拓扑层间驱动铁电性和自由悬浮扭转BaTiO3的见解相一致。此外，原子级平滑的2D材料中的范德华相互作用在层间滑动和扭转方面提供了相当大的可调性。除了在较小扭转角度下发现的复杂拓扑马赛克涡旋构型外，在较大角度下还检测到更加精细的拓扑极性图案，包括具有时钟状图案和12重旋转对称性的极性准晶结构，这种结构在整个材料矩阵中重复出现。这些扭转2D双层内的极性图案可以通过皮米级的层间位移来操控，这可能允许对层展性质进行额外的调控。
【图文导读】
图 1. 扭转双层MoS2中极性场的4D-STEM结果。(A) MoS2两个单层扭转堆叠产生莫尔结构的示意图。(B - D)双层MoS2莫尔结构的STEM-ADF图像。(E) 顺时针和逆时针涡旋的极性场分布示意图。(F) 扭转双层MoS2在AA、AB和BA区域的极性场分布的3D图。(G) 扭转角度为11.6°的双层MoS2的极性场4D-STEM旋度（涡度）映射。(H) 放大的4D-STEM极性映射。
图 2. 极性场分布的扭转角度依赖性。(A - D) 不同扭转角度（分别为8.3°、11.6°、-18.4°和30°）的双层MoS2的实验STEM-ADF图像。(E - H) 基于4D-STEM实验结果的相应极性场旋度（涡度）映射。(I - L) 与（A）到（D）中相同扭转角度的STEM-ADF多片模拟结果。(M - P) 基于多片模拟方法的相应极性场旋度（涡度）映射。(Q) 在指定的0.4 × 0.4 nm区域内，扭转角度依赖的极性场在所有扭转角度下的变化。
图 3. 30°扭转双层准晶MoS2的基本瓦片和电荷密度分布。(A) 30°扭转双层准晶MoS2中Stampfli瓦片的网格结构、原子结构和STEM-ADF图像。(B) 30°扭转双层准晶MoS2的实验STEM-ADF图像。(C - D) 30°扭转双层准晶MoS2中的实验（C）和DFT模拟（D）电荷密度等高线图。
图 4. 30°扭转双层准晶MoS2中Stampfli瓦片的原位TEM操控。(A) 30°扭转双层准晶MoS2在100皮米层间位移前后Stampfli瓦片变化的示意图。(B) 对应于 (C) 和 (D) 的双层MoS2在原位STEM操控下的实验层间位移映射。(C) 原始30°扭转双层准晶MoS2中Stampfli瓦片的STEM-ADF快照。(D) 原位STEM操控后，与 (C) 相同区域的Stampfli瓦片的STEM-ADF快照。
【总结展望】
【文献信息】
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