【研究背景】
量子点（QDs）由于其将电子束缚在类原子离散能级的能力，被视为人工原子。随着距离的减小，两个耦合QDs的轨道可以线性组合形成两个新的类分子态，即成键和反键分子轨道，从而创造人工分子。人工分子不仅在原子和分子物理研究中提供了显著优势，而且在量子器件的制造中也发挥着至关重要的作用。因此，许多努力都致力于制造和研究人工分子，包括直接生长的传统半导体人工分子，施加特定的栅压产生的人工分子，通过原子级缺陷制备的人工分子，以及通过制备石墨烯异质结得到的人工分子等。然而，从人工原子到人工分子演变的系统研究仅在非相对论性费米子中实现，而对于相对论性费米子，由于难以实现耦合强度的连续精确控制，使得该领域的研究仍然缺乏。
【成果介绍】
鉴于此，北京师范大学何林教授和北京大学孙庆丰教授团队发表了题为“Relativistic artificial molecule of two coupled graphene quantum dots at tunable distances”的工作在Nature Communications期刊上。该研究通过对石墨烯/WSe2异质结施加扫描隧道显微镜（STM）针尖脉冲，创建了两个几乎相同的石墨烯/WSe2异质结量子点（GQDs），并以纳米级精度连续调节两个GQDs之间的距离。在这个过程中，两个GQDs从两个人工原子演变为一个具有明显成键和反键态的人工分子。本工作的实验结果得到理论计算的支持，表明由最低准束缚态形成的成键和反键态的能量间隔与距离的倒数呈线性变化。与半导体人工分子中预测的情况不同，这种现象是相对论性人工分子所独有的。对于具有更高轨道角动量的准束缚态，还观察到了由两个耦合的回音壁模式（WGMs）形成的8字形分子轨道和互相排斥的环状分子轨道。它们之间的能量间隔是单个GQD中的一半，这源于类分子轨道的长度约为类原子轨道的两倍。使用STM直接成像了具有定制耦合的人工分子中分子轨道的空间分布，这些分布也被本工作中的理论计算很好地验证。
【图文导读】
图 1. 两个GQDs的制备、操控和表征。a. 制备和操控GQDs的流程图。b 上图：两个GQDs的STM图像，距离d=27 nm。下图：穿过两个GQDs中心的高度线。c. 沿b中红色箭头方向的−d3I/dV3 STS图谱与空间位置的关系。d, e. b中红色虚线矩形区域在量子点1和量子点2最低准束缚态（N1）的dI/dV空间分布图。
图 2. 距离可调的两个耦合GQDs的形貌和电子性质。a, d, g. 从上到下：距离逐渐减小的两个耦合GQDs的STM图像。b, e, h. 沿a, d和g中红色箭头方向的−d3I/dV3 STS图谱与空间位置的关系。c, f, i. b, e和h中标记的N1+和N1-的dI/dV空间分布图。
图 3. 计算得出的不同距离下两个耦合GQDs的电子性质。a, c, e. 从上到下：沿图2a, d和g中穿过两个耦合GQDs中心线计算的LDOS的空间-能量分布图。b, d, f. a, c和e中标记的N1+和N1-的计算的LDOS的空间分布图。g. 实验和理论获得的N1+和N1-的能量间隔ΔE与1/d的关系。
图 4. 由具有更高角动量的准束缚态形成的分子态。a. 具有更高角动量的准束缚态在未耦合（左）和耦合（右）情况下的实空间分布示意图。b. 图2h中黑色虚线矩形的放大图。N2+和N2-分别表示具有更高角动量的准束缚态的成键态和反键态。c, d. b中标记的N2+和N2-的dI/dV空间分布图。e. 图3e中黑色虚线矩形的放大图。f, g. e中标记的N2+和N2-的计算的LDOS空间分布图。
【总结展望】
【文献信息】
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