【研究背景】
量子材料的能带结构工程为改变其物理性质和探索新兴现象提供了有效途径。在二维材料中，通过控制范德华组装过程中的扭转角度或堆叠顺序可以创建多样化的界面结构，同时保持界面的清洁性。人为设计的范德华异质结构能够显著改变其母体化合物的电子能带结构，从而产生大量奇特的物理现象。其中，通过将两层层状材料以小扭转角度或晶格失配进行堆叠构建的莫尔超晶格，已被证明是研究Hofstadter蝴蝶、强关联、超导、轨道磁性、铁电性和拓扑态的强大平台。然而，目前广泛使用的莫尔超晶格构建技术要求组成材料同时作为莫尔构建层和电子传输层，这限制了适用材料的范围。此外，这些莫尔超晶格通常表现出源于层间杂化或原子重构的短程相互作用。
堆叠顺序在反演对称性破缺体系中起着特别重要的作用，这一点在最近发现的菱方（平行）堆叠h-BN、菱方堆叠过渡金属二硫化物（TMDCs）和类似材料的界面铁电性中得到了证实。具体而言，平行堆叠TMDCs的空间群为R3m，具有非中心对称的三角对称性。通过二次谐波生成（SHG）光谱证实了由于缺乏反演中心导致的对称性破缺。这导致了一个面外电极化，其方向取决于材料的堆叠顺序。由平行扭转的TMDCs形成的莫尔超晶格表现出周期性的局部原子配位，形成亚微米尺寸的交替MX/XM堆叠构型，其中M和X分别代表金属和硫族原子。这种构型在莫尔尺度上产生了具有反向偶极子的极化畴列阵。这些体系中内建的莫尔铁电性可以在邻近环境中产生具有长程相互作用和非侵入性的三角形超晶格势。因此，可以选择性地采用目标材料来调控这种莫尔铁电势，并灵活地进行能带工程以探索奇异的电子性质。
【成果介绍】
鉴于此，西湖大学徐水钢团队发表了题为“Engineering band structures of two-dimensional materials with remote moiré ferroelectricity”的工作在Nature Communications期刊上。该工作报道了一种利用扭转角度和堆叠顺序构建远程莫尔超晶格的方法。在该方法中莫尔构建层与负责电子传输的目标层是分开的。使用具有菱方堆叠界面的扭转WSe2作为莫尔构建层，其莫尔周期可通过WSe2的扭转角度控制。双层石墨烯被选作目标层，有利于实现高载流子迁移率的传输。作为TMDCs的代表之一，WSe2已被证明是石墨烯的高质量绝缘体和高性能衬底，这是因为石墨烯的狄拉克点位于WSe2带隙深处。本工作观察到，扭转WSe2中存在的莫尔铁电势可以被印制到双层石墨烯上，表现为可通过WSe2扭转角度调控的显著电阻峰。
【图文导读】
图 1. 由远程莫尔铁电性印制的双层石墨烯中的可调超晶格。a 器件结构示意图。b 重构的扭转双层WSe2的TEM图像。c 平行堆叠TMDCs中畴构型的示意图。d 平行堆叠扭转双层WSe2的相位通道垂直PFM图像。e 铁电莫尔超晶格将其势能印制到远程双层石墨烯上的过程示意图。f 在T=1.6 K下测得的器件D1（60°-0.61°）、器件D2（0.71°）和器件D3（180°-1.18°）的纵向电阻Rxx随载流子密度n的变化。
图 2. 利用扭转角度为60°+0.61°的扭转双层WSe2（器件D1）对双层石墨烯的能带结构工程。a 在D=0 V nm-1下测得的Rxx随n的变化。b 在固定Vb=0 V时，Rxx随Vt的温度依赖关系。c Rxx的n-D图彩图。d 在固定D=0 V nm-1下，Rxx随n和B的变化彩色图。
图 3. 有限位移场下的铁电滞回。a CNP附近Rxx的n-D图放大图。b 在固定Vb=-0.6 V时，Rxx随Vt的温度依赖关系。c 在固定Vt=2 V时，正向扫描（黑色实线）和反向扫描（红色虚线）Vb时的Rxx随Vb的变化。d 在固定Vb=-1.3 V时，正向扫描（黑色实线）和反向扫描（红色虚线）Vt时的Rxx随Vt的变化。e 在每个固定Vt下，Vb正向和反向扫描的Rxx差值彩色图。
图 4. 器件D2中铁电莫尔和常规莫尔超晶格的共存。a 在D=0 V nm-1下测得的Rxx随n的变化。b Rxx的n-D图彩图。c、d 在固定D=0 V nm-1下，Rxx (c) 和Rxy (d) 随n和B的变化彩图。
【总结展望】
总之，本文设计了异质结构，通过将莫尔铁电势印制到目标电子材料上来创建莫尔超晶格。将莫尔势与电子传输层分离，使得能够在设计具有各种对称性的多样化莫尔超晶格的同时保持目标层的高质量。这项技术可以轻易应用于其他具有菱方堆叠界面的极性二维绝缘体，如扭转WS2，以及双层石墨烯之外的任意导电目标材料。该工作为扩展莫尔超晶格和构建奇异的能带结构（如拓扑平带）提供了一种途径。
【文献信息】
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