【研究背景】
长期以来，人们一直在努力寻找具有铁电序和磁序共存的多铁性材料，以实现电磁特性的相互控制。然而，这两个序参数在单相材料中往往是互相排斥的。迄今为止，I型多铁性BiFeO3是唯一已知的室温单相多铁性材料。此外，螺旋磁序可破坏反演对称性而导致铁电序，从而产生了一种II型多铁性。寻找新型单相多铁材料仍然是一个巨大的挑战。
2D vdW磁体与铁电体的发现，为探索二维极限下的磁电耦合效应开辟了新的途径。众多独立存在的二维范德华铁磁体和铁电体的相继发现，为在单原子层或少数原子层条件下，构建二维范德华自旋电子器件提供了极具吸引力的机遇。特别地，一些具有三角层状结构的过渡金属卤化物块体，已被证实拥有螺旋自旋结构，这种结构能够打破反演对称性，进而诱导出铁电极化。然而，在几个原子层厚度极限下，实现多铁性仍然是一项艰巨的挑战。
最近的研究表明，仅凭二次谐波（SHG）与线性二向色性（LD）等光学测量手段，在非共线或反铁磁序存在的情况下，难以鉴定二维多铁性。在少层NiI₂中观测到的SHG与LD信号来源于于磁序，其仅由磁序导致的反演对称性破缺而产生，无需铁电极化。因此，二维铁电性必须通过严谨且直接的电学测量来验证。截至目前，在几个原子层厚度的极限条件下，尚未直接发现二维范德华多铁性。
【成果介绍】
鉴于此，电子科技大学邓龙江院士/彭波教授团队、严鹏教授团队、中国人民大学季威教授团队合作在Nature Communications上发表了题为“Coexistence of ferroelectricity and antiferroelectricity in 2D van der Waals multiferroic”的工作。该研究基于磁光电联合测量，证实了三层NiI2具有多铁性，并且铁电性、反铁电性和反铁磁性三者共存。更为重要的是，在二维极限下，首次观测到了磁场调控铁电极化翻转动力学过程，实现了II类多铁的典型特征——磁控电。
【图文导读】
图 1. 三层NiI2的晶体结构和MCD测量。a.三层NiI2器件示意图。b. 平面内和平面外原子晶格的示意图。c. ADF-STEM图像显示少层NiI2晶体为菱方结构。d. 室温下三层NiI2器件 (图 1a) 的圆偏振分辨拉曼光谱。 e. 三层NiI2在 +3T、0T 和 −3T 下的 MCD 光谱。
图 2. 三层NiI2器件中的非共线反铁磁性。a. RMCD二维成像图。b. 类麦纫结构自旋纹理示意图和相应RMCD图像。c, 类麦纫结构对应的RMCD强度分布图，图2b白色虚线。d. RMCD曲线，图2a中用黑色虚线圆圈标记测试区域。
图 3. 三层NiI2中铁电和反铁电序共存。a, b.不同频率下的 P-E 和 I-E 电滞回线。c. 图 3b 中相应的 I-E 电滞回线。d, e.三层NiI2螺旋磁序顶视图和侧视图。f.原子自旋模型模拟的NiI2自旋纹理结构。g.相应铁电极化结构。h. 局部放大面外反铁电区域（浅蓝色实线框）。
图 4. 三层NiI2器件中磁控电现象。a-c. 不同频率下 Pr 随平面外磁场的变化。d. 通过调整频率和磁场，磁控制铁电极化的相图。e. 不同磁场下的 I-E 曲线。f, g. 使用 KAI 模型理论拟合。h. 10 K 下磁场对铁电翻转动力学过程调控行为。
【总结展望】
总之，本文报告了一种 2D vdW 单相多铁性NiI2少层晶体。通过 RMCD、P-E 和 I-E 磁滞回线观察到了铁电和非共线反铁磁序共存的有力证据，在NiI2三层中实现了对铁电性质的奇特磁控制。2D vdW 单相多铁性NiI2将为探索基础低维物理学和创建超紧凑磁电设备提供大量机会。
【文献信息】
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