下转换发光指的是一个被吸收的高能光子被剪裁为两部分，每部分能量又转换为一个光子发射的过程，又叫光子剪裁，可实现量子效率大于1，是国际发光领域的前沿研究热点之一。针对单晶硅太阳电池（能带隙约为1.12 eV，对应于约1100 nm的光子能）在高能紫外-蓝光区（约280-550 nm）的光转换效率低，超过一半以上的光子能量被热耗散掉这一本征难题，科学家一直在寻求理想的近红外下转换材料（层），设想把每一个紫外-蓝光区的太阳光子剪裁为两个或三个刚好可被单晶硅所利用的近红外光子。这种下转换材料（层）的应用其可直接避免高能光子入射产生的热化损失，减少太阳电池板的升温，最终可使太阳电池的转换效率提高至约40%。
图1 Sr2Al2GeO7:Pr3+样品的紫外/可见/近红外漫反射光谱，AM1.5G太阳光谱（280-1200 nm）和Pr3+离子简化能级图与Sr2Al2GeO7:Pr3+在蓝光激发下的可见与近红外跃迁机制。
稀土离子具有丰富的电子能级结构和相对稳定的激发态能级等，其光吸收和发射覆盖了真空紫外-可见-近红外-红外宽光谱区域，常被掺杂作为激活中心，实现灵活的光谱调制和高效发光。尤其是Pr3+离子在蓝光区（约420-500 nm）及近红外1000 nm左右均具有有效吸收（如图1）和相对稳定的能级（如图1所示3PJ, J = 2, 1, 0和1G4），是针对单晶硅太阳电池下转换材料（层）的理想掺杂中心。在诸多研究报道中，Pr3+常常和Yb3+共掺杂，在蓝光激发下，通过Pr3+3P0 → Yb3+2F5/2和Pr3+1G4 → Yb3+2F5/2两步共振能量传递实现1 蓝光 ~ 450 nm →2 近红外 ~ 1000 nm高效近红外下转换。然而，针对Pr3+单掺体系的近红外发光研究较少，其可能存在的级联发射（Pr3+3P0 → 1G4; 1G4 → 3H4）的有效性直接决定了Pr3+/Yb3+体系中1 Pr3+ → 2 Yb3+近红外下转换的高效性。上海理工大学超精密光学制造团队禹德朝教授课题组对Pr3+单掺Sr2Al2GeO7体系近红外下转换及其掺杂浓度相关的发光特性进行了系统研究，从实验和理论上证实了Sr2Al2GeO7:Pr3+样品可把1个被吸收的蓝光~ 450 nm光子通过上述的级联发射过程下转换为2个近红外光子（发射波长分别为929 nm和1000 nm），测试表明Sr2Al2GeO7:0.5%Pr3+样品的内量子效率约为1.03。更有意思的是，受益于相对较小的基质声子能、特殊晶体结构和源于Pr3+3PJ激发态的“非共振”交叉弛豫，Sr2Al2GeO7:Pr3+样品中源自于3P1,0激发态的可见和近红外发光猝灭浓度高达10%左右，一定程度上克服了Pr3+最佳掺杂浓度较低的缺点，为进一步设计和获得Pr3+/Yb3+共掺体系理想近红外下转换材料（层）提供了理论和实验依据。
团队介绍
上海理工大学超精密光学制造团队是由庄松林院士、张大伟教授领导，其团队成员禹德朝教授课题组着重于新型高效微纳光学材料与器件的研发，基础研究、技术创新与前沿应用同时并重，在稀土掺杂近红外下转换发光材料的研发方向取得了创新性科研成果，分别发表在Light: Science & Applications, Applied Physics Letters, APL Materials, Physical Review B/Applied等光学与物理类国际知名期刊，构建和推出了多光子近红外下转换发光模型，开发了一系列量子效率远大于1的高效近红外发光材料。当前，禹德朝教授课题组结合新型微纳（半导体）材料及制备技术，设计和开发“类”全光谱高效近红外下转换材料（层），聚焦于其在太阳电池的应用，将极大提高商用太阳电池的转换效率。
文章信息
Visible/near-infrared luminescence and concentration effects of Pr3+-doped Sr2Al2GeO7 downconversion phosphors
Tiantian Shen, Shanshan Zhao, An Su, Haisheng Liu, Fayi Chen, Benchun Li, Xinxin Han, Dechao Yu, and Dawei Zhang
APL Mater. 12, 091103 (2024)
https://doi.org/10.1063/5.0226329
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