空化是一种重要的基础物理现象，其特征是用普通低功率超声波照射水槽，能在其内部制造出局部温度高达5200 K，压力高达1000 atm的高能空化热点，热点发射出从紫外到可见光区的光子，并产生出能杀死癌细胞的高活性超氧自由基。这一独特的声学现象使得人们能够利用低能量密度的声波，产生出高能量密度的空化热点，从而使声波这一可以远程、定向发射的能量传播形式，获得更加广泛的应用。例如从简单的超声波表面清洁到复杂的超声波化学合成，并在未来可能实现声动力肿瘤治疗。
人们对于空化问题的认识和探讨已有超过一百年的厉史。早在 1873 年，雷诺就曾在理论上预言了空化现象，并指出船桨的高速运动可能会在周围水中产生局部真空，影响船桨性能。1894年，英国科学家查尔斯·帕森斯设计了一种叫做透平尼亚号 （Turbinia）的实验船，试航后发现这种当时先进的蒸汽涡轮机动力船实际速度远低于设计速度，其主要原因是发动机螺旋桨表面在航行中出现了大量腐蚀孔洞。为了查明这些孔洞形成的原因，帕森斯于1895 年建立了世界上第一个实验水洞，并采用频闪仪观察高速流动现象。研究发现当螺旋桨的转速升高后，剧烈的旋转引起周围水的汽化，在螺旋桨叶片上形成一群气泡，影响螺旋桨周围流体运动。此后类似的问题被多次发现，它们出现在水轮机、离心泵、流量计、控制阀、水下通讯设备、水下武器等这些液体和固体之间高速旋转的场合。
到了1917年，受到空化现象总是伴随有气泡这一刻板印象的影响，瑞利（Rayleigh）爵士提出一个理论设想，试图回答类似船用螺旋桨表面出现空腔腐蚀的问题。他在数学上提出了一个问题，即一个微小气泡在均匀液体中突然消失将会产生怎样的压力和温度变化。这篇论文深刻影响了此后空化机理研究的方向，即：气泡在空化中起关键作用，气泡坍塌过程中产生出了高压、高温热点。
然而，虽然目前在有关空化机理研究的最新论文中，学者们的讨论，大多还是围绕气泡如何塌缩，以及塌缩如何产生出高温高压热点进行的，但人们已经慢慢地认识到气泡与空化之间并非有必然联系。因为在一些新的应用场景中，环境中根本没有气泡存在，但依然可以发生严重的空化。例如，人体内部的空化现象已经在超声波成像和声动力肿瘤治疗等医学应用中被广泛发现，甚至引起监管部门高度重视，并为此严格规定了医用超声波的功率和频率，但人体内部并不大量存在自然气泡。在其他新兴起的应用中，例如空化被认为是喷气发动机或水下湍流产生出噪声的重要声源，但气泡坍塌的瞬态性质与声源必须表现出的持续周期性振动特性相矛盾。
因此，很有必要质疑一百多年前从船用螺旋桨腐蚀问题中提出的气泡塌缩产生空化的机制，进而以高速相机这一现代研究工具提供的视觉观察为依据，重新理解空化现象，特别是那些不能很好地与气泡坍塌模型相一致的新兴应用场景中的空化现象。
我们开展了一系列实验和理论研究，首次揭示了声音与旋涡，这两种自然界的基本运动模式在液滴上的直接转换。我们在实验观察中发现，悬浮在水中的由纳米粒子组成的液滴，在受到普通的医用超声波照射后会发生声爆，产生出直径数十微米，与头发丝尺寸相当的强烈旋涡，在其中心生成一个存在时间可达10分钟的高能空化热点，并以大约每分钟11个的速度释放出微小气泡。
这些高速相机观察提供的动态影像证据直接证明了微小液滴爆炸产生空化是普遍的声学现象，打破了一百多年来一直将空化归咎于气泡塌缩的研究思路限制。空化事件中的物理顺序变得更加清晰，尤其是原因和结果应该具有这样的关系：空化确实总是伴随着气泡，但不是气泡塌缩产生出空化，而是空化中心持续产生出气泡。空化自身则来源于声音在水中穿过时，在液滴（或者液体中密度不均匀的部分）上引发的声爆。
这一发现可能带来重要潜在应用，因为操控液滴，尤其是操控磁性液滴远比操控气泡方便，这一研究结果将为在声动力肿瘤治疗等新兴空化应用中，控制空化提供新的科学原理和实验依据。
那么，为什么微小液滴受声波照射后会发生声爆呢？让人颇感意外的是，这种平时仅能在超音速飞机突破音障这种剧烈运动中看到的高能声学现象，其背后的科学原理，竟然与清晨树叶上的露珠在微风吹拂后发生振荡的现象相似。只不过当露珠的尺寸比头发丝还细小10倍时，它的振荡就足以点燃声爆。
液滴具有球状结构是自然现象，一般认为这是因为球体具有最小的表面积。但球体结构也给液滴内部物质带来了与球体半径反比例相关的额外压力，称为表面曲率压力。包覆在直径两微米液滴内的物质，面临着比平面结构，例如海平面，高六个数量级的超级曲率压力。有趣的是，曲率是随着液滴形状变化的，因此如果在不规则液滴上施加外力以振荡液滴，那么对应液滴表面曲率振荡（Surface Curvature Oscillation， SCO），将在液滴内容物上产生出超级曲率压力脉冲，有可能会引发内容物的剧烈物理和化学反应。
我们此前已经注意并研究了几种液滴SCO现象。例如在金属纳米液滴催化引导一维纳米线的气-液-固（Vapor-Liquid-Solid）生长过程中，发现纳米液滴SCO可以调控、引导纳米线跳跃式生长；特别地，不对称SCO将会扭曲液滴并造成旋转，由此生长出锯齿状纳米线。
在本研究中，我们将SCO现象引入到水中，使用自由悬浮的液滴，并利用声波振荡驱动此液滴发生SCO。观察发现，这样可以造成液滴高速旋转，产生声爆，形成旋涡和空化热点。我们将这一SCO现象特别地称为SCO发动机（SCO-Engine）。
与大多数浑浊液体中发生的情况类似，纳米粒子能在水中聚集成更大的聚集体，聚集过程中粒子之间相互吸引，相互支撑，并因此通常产生出不规则的聚集体液滴（图1（a））。因其几何结构不对称，液滴内容物表面上承受着不平衡的表面曲率压力，但由于粒子们相互支持，这种液滴可以在静态的水中长期稳定存在。
图1：液滴声涡转换原理。（a） 非对称液滴稳定地静止在介质中。箭头表示任意曲率压力。（b） 声源发出一系列的压力脉动，促使非对称液滴转变为双涡。同心圆表示波平面的压力。（c）垂直纸表面传播的一系列波面，振荡液滴并产生出双涡。（d）周围的水被吸引到β和γ的界面上，以实现平滑的不间断流动，从而形成稳定的双涡结构。
然而，当声波穿过介质照射在这些液滴上时，这些不规则液滴将被迫随声波振荡，振荡中它们的形状，从而它们的表面曲率也将发生不对称振荡（图1（b）），并因此对液滴内容物施加不对称的曲率压力脉冲，断裂粒子间的内部支撑，引发液滴向中心塌缩，产生出一个向心旋涡（β旋涡）（图1（c））。同时，由于自然界角动量必定平衡，液滴周围的水因此形成一个离心旋涡（γ旋涡）。因为反向旋转，孪生旋涡β和γ之间出现低压区域，吸引周围环境中的水，不断向两个旋涡的接触界面之间补充新鲜水流，随后再被声波振荡驱离，分别进入两个旋涡之中，从而实现了整个体系在声波驱动下的不间断流动，形成一个动态稳定的同轴、反向双涡（Double-Vortex）结构（图1（d））。应该特别指出，这种声音激活的双涡结构是一种从未发现过的新型旋涡，不同于任何其他已知的旋涡，包括卡门街涡。
图2：Fe3O4纳米粒子液滴爆炸后的旋涡（详细细节请参考原文中的多媒体视图）。（a）爆炸前水中Fe3O4液滴的图像。（b）爆炸将液滴内容物沿环形喷射而出。（c） 两条水流沿旋涡表面下落，沿旋转轴生长出一列动态涡环。（d）超声波驱动双涡的影像。（e） 动态涡环之间距离倒数（1/L，y轴）与自然数序列（x轴）作图。时间间隔：（a）至（b）7.0 ms；（b） 至（c）128.8 ms.标尺：380μm in（a）-（c），200μm in（d）。
根据SCO-Engine原理的预期，当声波频率与液滴旋转频率相等时，也就是液滴在声波振荡中发生共振时，它可能被加速到从中心发生压力爆炸，产生强烈的环形冲击波，并在其中心出现强烈的旋涡，产生高能空化热点。这一理论预期得到了实验的证实。我们在实验中观察到了液滴发生环形声爆（图2a-c），形成一个陀螺仪形状的旋涡，并从其中心沿着旋转轴喷射出一列动态涡环（图2c，2d）。有趣的是，这些涡环之间距离的倒数排列成等差数列。这一几何特征与我们此前在一维纳米结构生长中发现的几何结构完全一致。它一方面证明声波驱动的SCO-Engine是液滴发生声爆并产生空化热点的物理动力；另一方面可能意味着在旋涡的螺旋运动中，相邻轨道间的能量不连续，特别是轨道势能之差可能是一个常数。相关的运动学模型正准备独立发表，我们预期它在飓风和旋涡星系中的应用，可能会带来许多有趣的结果。
团队介绍
王辉，博士，中国科学院理化技术研究所副研究员。主要从事微、纳米液滴和旋涡运动等方面研究，包括纳米液滴催化引导一维纳米结构生长，微小液滴引发声爆，空化和空气声学噪音的机理研究。2005年开始研究金属纳米液滴催化一维纳米结构生长机理；并于2015年发现了催化剂表面曲率振荡影响、控制一维纳米结构生长的现象。此后应用这一原理，生长得到了最长可达2厘米的晶体硅纳米线，并将其应用于试制大规模柔性硅基应力传感器。2021年出版了系统研究旋涡运动的学术专著《旋涡论》。在最近的研究中，结合微小液滴曲率振荡和旋涡运动特征，发现了声-涡在液滴上的直接转换，产生声爆，形成旋涡和空化热点的现象。近期研究任务包括声音驱动旋涡的运动学模型，包括旋涡流线、速度分布以及旋涡之间相互作用等方面。对将实验室观察到的声音激活旋涡与飓风甚至银河系等自然旋涡关联起来有浓厚的研究兴趣。
文章信息
Sound-vortex conversion on droplets: A surface curvature oscillation engine for cavitation
Hui Wang (王辉)
Appl. Phys. Lett. 125, 094102 (2024)
https://doi.org/10.1063/5.0223072
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