近日，山东大学光-热辐射研究中心刘林华和杨家跃教授团队在CsPbBr3钙钛矿的高温热物性和超表面领域取得了研究进展。研究团队通过光谱椭偏仪（SE）测量了-50℃至550℃宽温域内CsPbBr3的介电函数，并结合全波数值模拟研究了基于CsPbBr3的全介电超表面的高温响应。相关成果以“Extreme high-temperature effects on optical response of CsPbBr3 perovskite”为题发表在期刊《Applied Physics Letters》上。
CsPbBr3钙钛矿的温度敏感性对相关器件性能具有重要影响，其性能通常通过介电函数进行表征。然而，目前对CsPbBr3钙钛矿的高温研究主要集中在其相变温度附近（80-150℃），且最高研究温度不超过200℃。有限的温度范围难以全面评估CsPbBr3钙钛矿在高温条件下的结构和光电特性变化。为此，本文首先采用三元混合溶剂与单晶生长技术制备了大尺寸CsPbBr3单晶，确保其满足SE测试的要求。随后，我们利用SE测量了从-55℃至550℃范围内CsPbBr3的温度相关本征吸收特性。研究发现，高温导致了CsPbBr3中的动态无序，并在300℃时引发了CsPbBr3的高温降解，导致其介电函数发生剧烈变化。接着，我们基于密度泛函理论（DFT）分析了正交相（O相）的各向异性光学特性及其背后的电子跃迁机制。最后，基于测得的介电函数构建了CsPbBr3基超表面，显示出接近完美的光吸收（平均值为0.987），且元原子高度仅为波长的七分之一。此外，由于高温诱导的磁共振增强，该超表面在长波长范围内展现了增强的吸收能力。这项研究旨在深入理解CsPbBr3钙钛矿的高温性能，并为其在能源与超快光学领域的应用提供新的可能。
图1 与温度相关的介电函数(a)实部和(b)虚部。温度依赖性(c)带隙，(d)激子吸收展宽，(e)Urbach能，(f)电子-声子相互作用。
图2 (a) CsPbBr3超表面结构示意图。蓝色双箭头线表示Meta的周期(默认P = 350 nm)、长轴和短轴(默认Lx = Ly = 200 nm)和高度(默认h = 100 nm)。红色箭头表示电场(E)，磁场(H)和波矢量方向(kx)。(b) CsPbBr3超表面在其他保持尺寸默认值下随高度变化的吸收率。垂直入射下CsPbBr3超表面的(c) h依赖，(d) P依赖，(e) Lx依赖，(f) Ly依赖吸收等高线图。
图3 (a)可见光范围内超表面随温度变化的吸收。(b)关键点CPE处Smax随温度的变化。附图显示了CPE超表面的吸收能分布。(c) x-z平面的磁场分布。彩色轮廓表示磁场的大小，矢量表示当前电流矢量的方向。
团队介绍
刘林华，国家级人才，长江学者特聘教授，国家杰出青年基金获得者，第七届霍英东青年教师基金获得者，入选新世纪百千万人才国家级人选，黑龙江省“五四”奖章获得者。担任“红外热辐射特性及其传输机理”创新团队负责人，国务院学位委员会第七届学科评议组成员，国际期刊Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer，Associate Editor；Heat Transfer Research，Associate Editor，中国航空学会动力分会燃烧与传热专业委员会委员。
杨家跃，山东大学教授。目前从事的研究方向：极端条件热物理、宽光谱高温热辐射、器件热管理与可靠性、以及功能材料智能设计。近几年发表SCI论文80余篇，刊登在AFM、Nanophotonics、JPCL、APL、IJHMT、JQSRT等期刊上；申请发明专利5件（其中授权4件，受理美国专利1件），参与制定1项第三代半导体产业技术联盟团体标准。
文章信息
Extreme high-temperature effects on optical response of CsPbBr3 perovskite
Tao Cheng; Pengpeng Cheng; Safdar Iqbal; Zhiyuan Zuo; Linhua Liu; Jia-Yue Yang
Appl. Phys. Lett. 125, 092102 (2024)
https://doi.org/10.1063/5.0226514
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