高理论比容量的锂-二氧化碳电池可将二氧化碳转化为可持续电力，被认为是面向火星探测等极端环境中极具潜力的新型能量转换和储存设备。然而，由于反应动力学缓慢，在低温下会发生严重的性能衰退。光赋能正极的光电和光热协同机制可以有效地加速低温环境下的界面电荷转移，但如何实现低温下Li–CO₂电池稳定运行仍是一个亟待解决的研究空白。
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Photo-Energized MoS₂/CNT Cathode for High-Performance Li–CO₂ Batteries in a Wide-Temperature Range
Tingsong Hu, Wenyi Lian, Kang Hu, Qiuju Li, Xueliang Cui, Tengyu Yao, Laifa Shen* Nano-Micro Letters (2025)17: 5
https://doi.org/10.1007/s40820-024-01506-1
1. MoS₂独特的层状结构和优异的光电性能促进了光生载流子的大量产生和快速转移，这加速了光照下CO₂的还原和Li₂CO₃的分解。2. 基于MoS₂的光赋能锂-二氧化碳电池具有3.27 V的超低充电电压，90.2%的高能量效率，120次循环后仍表现出出色循环稳定性以及高倍率性能。
3. 低温Li–CO₂电池在–30 °C下实现了3.4 V的超低充电电压，往返效率为86.6%。
Li–CO₂电池在低温环境下的反应动力学较为缓慢，导致其性能严重下降。南京航空航天大学的申来法团队采用MoS₂/CNT光电极作为正极，实现了宽温域的可持续太阳能光赋能Li–CO₂电池的策略。在–30 °C的极低温度下，在不改变电解液的情况下仍然可以通过光电和光热协同机制实现0.45 V的超低过电势。这项工作证明了光赋能宽温域的锂-二氧化碳电池在解决充电过电位和能量效率方面的巨大潜力。I MoS₂/CNT光电极的合成与表征
图1表明管状碳纤维通过水热处理后被MoS₂纳米片紧密包围，平均直径约为50-100 nm。MoS₂均匀分布在CNT上，没有纳米团簇的形成。 图2a-b显示MoS₂中S原子处的富电子区和CNT部分的电子耗尽区，表明电子从MoS₂到CNT的自发重新分布。图2d-e说明了MoS₂/CNT正极的n型半导体性质。图2g说明了MoS₂/CNT光电极满足光促进Li–CO₂电池的基本条件：CO₂和Li₂CO₃/C的析出电位(2.80V vs Li⁺/Li)位于光电正极的CB电位和VB电位之间。图2.基于MoS₂/CNT正极的光赋能Li–CO₂电池的工作机理和能级。II MoS₂/CNT光电极在光照条件下的电化学性能与机理分析图3a介绍了MoS₂/CNT基Li–CO₂电池在光照条件下的电化学性能。光照后的充放电电压分别为2.95 V和3.27V，能量效率高达90.2%。MoS₂/CNT在光照开-关循环下观察到显著的光电流响应(图3b)，说明MoS₂/CNT能够有效将光能转化为电能。图3c-e表明在光照下，MoS₂/CNT加速了在放电/充电过程中的动力学过程。图3. MoS₂/CNT光电极在光照条件下的电化学性能。图4表明了光照和无光照下的产物形貌差异，说明了光照条件下MoS₂/CNT正极表面上大部分Li₂CO₃薄片被分解。图4f阐明了放电产物形态的巨大差异的光赋能机制。在高于带隙能量的光照下，MoS₂中大量光电子从VB激发到CB,为Li₂CO₃成核提供了丰富的活性位点。图4. 光照对Li–CO₂电池放电产物沉积和分解表征和机制分析。III 负载MoS₂/CNT光电正极的Li–CO₂电池在室温和低温下的电化学性能图5显示了室温下负载MoS₂/CNT光电正极的Li–CO₂电池保持较低的过电位和较高的循环效率，在120次循环后仍能保持85%以上的能量效率和较低的过电势。图5.负载MoS₂/CNT光电正极的Li–CO₂电池在室温下的电化学性能。图6说明了低温下负载MoS₂/CNT光电正极的Li–CO₂电池的电化学性能，当在−30 °C光照条件下，Li−CO₂电池进一步将放电终压提高到2.78 V，将充电终压降低到3.60 V，与等温条件下的热效应相比，表现出更好的光热效应和光电协同增强效应。 图6.负载MoS₂/CNT光电正极的Li–CO₂电池在低温下的电化学性能。 通过水热法成功研制了以MoS₂/CNT光电极为正极的宽温域光赋能Li–CO₂电池。独特的MoS₂/CNT 正极结构使光生载流子大量生成和快速转移，加速了电池动力学过程。在充电过程中，光生空穴对促进了绝缘放电产物Li₂CO₃的分解。因此，光赋能室温电池表现出2.95 V的较高放电电压平台和低至3.27 V的充电电压，以及良好的循环稳定性。在极低温度下，高性能Li–CO₂电池得益于MoS₂/CNT正极的光电和光热协同机制，在−30 °C，往返效率86.6%。这些结果为MoS₂作为光电正极提高宽温域高性能Li–CO₂器件的电化学性能提供了有用的指导。
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本文通讯作者
储能材料的设计制备，极端环境下离子输运与存储机理、极端环境下化学电源的特性。▍个人简介
南京航空航天大学教授/博导，国家高层次青年人才、江苏省特聘教授。南航材料学院副院长、江苏省高效储能材料与技术重点实验室副主任。德国马克斯·普朗克固体研究所洪堡学者研究员(Joachim Maier教授和余彦教授)。课题组从事高功率电源材料与器件及在航空航天领域应用的研究，包括储能材料的设计制备，极端环境下离子输运与存储机理、极端环境下化学电源的特性。主持国家自然科学基金、江苏省杰出青年基金、江苏省创新支撑计划项目、航空科学基金等；以第一/通讯作者在Nature Energy、Nature Communications、Advanced Materials、Angew. Chem. Int. Ed.等国际著名期刊发表多篇论文，H-index 72；荣获国际电化学学会“电化学材料科学奖”、中国青少年科技创新奖、江苏省科学技术奖二等奖。团队常年招聘博士后(年薪30万+，另江苏省卓越博士后计划30万/2年)、以及副教授。
▍Email：lfshen@nuaa.edu.cn
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