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通讯作者：Hu Jiangyong 教授
通讯单位：新加坡国立大学
https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.122069• O3/PMS-BAC的开发是为了减少BAC治疗引起的AMR。• O3/PMS-BAC的出水水质优于O3-BAC和BAC。
• O3/PMS比O3去除的抗生素多32%−54%。
• O3/PMS-BAC出水中的ARB仅为BAC的0.01-0.03倍。
• O3/PMS-BAC比BAC去除了污水中目标ARGs的1.76%−62.83%。生物活性炭（BAC）是废水和高级水处理中的重要处理工艺之一。然而，据报道，BAC工艺存在抗菌素耐药性（AMR）风险。在本研究中，开发了一种新的BAC相关处理工艺来减少BAC处理引起的AMR：臭氧/过单硫酸盐-BAC （O3/PMS-BAC）。O3/PMS-BAC对靶向5种抗生素的治疗效果和溶解性有机物去除效果优于O3-BAC和BAC治疗。O3/PMS-BAC工艺比O3-BAC和BAC更好地控制AMR。具体来说，O3/PMS-BAC的污水和生物膜中目标抗生素耐药细菌的数量分别仅为BAC工艺的0.01-0.03和0.11-0.26倍。此外，O3/PMS-BAC工艺比BAC工艺去除了污水和生物膜中1.76%–62.83%和38.14%–99.27%的目标ARGs。与BAC处理相比，O3/PMS-BAC处理后出水中的12种目标ARGs的总相对丰度减少了86%。此外，变形菌门和拟杆菌门可能是本研究中传播ARGs的主要宿主，它们在O3/PMS-BAC排放物中的相对丰度与BAC处理相比分别下降了9.6%和6.0%。相关性分析显示，控制抗生素排放对于管理AMR至关重要，因为抗生素与ARGs和与其出现相关的细菌密切相关。结果表明，新开发的处理工艺可以在保证出水水质的同时减少BAC处理引起的AMR。因此，O3/PMS-BAC是未来应用中BAC治疗的有前途的替代方案。 图1 图文摘要
在O3和O3/PMS过程中，抗生素的去除是在O3剂量为2 mg/L的条件下进行的（见图2）。与单独的O3氧化相比，O3/PMS对五种目标抗生素显示出更好的去除能力。如图2（b）所示，O3和O3/PMS对抗生素的降解符合伪一级动力学模型。在第一阶段，采用2 mg/L O3（有/无5 µM PMS）和5分钟反应时间进行预处理，因为O3和O3/PMS对抗生素的降解表现出最大的差异。在5分钟反应时间内，五种目标抗生素在与O3反应时去除率为20%−55%，而与O3/PMS反应时去除率为60%−85%。
图2 O3和O3/PMS过程中的抗生素；（a）降解（b）抗生素的动力学
O3/PMS对抗生素（56%−85%）、溶解性有机物（DOM，31%−53%）和溶解性有机碳（DOC，除生物聚合物和低分子酸外，8%−50%）的去除效果优于O3（分别为16%−53%、12%−35%、8%−26%），因此O3/PMS-BAC的出水比O3-BAC和BAC更清澈。O3/PMS-BAC在有机物去除方面的优越性能可能归因于O3/PMS过程中生成的自由基丰度较高，从而可能增强处理废水的生物降解性。图3 （a）抗生素去除；（b）通过荧光衍射光谱（FEEM）反映的溶解性有机物（DOM）去除；（c）通过LC-OCD反映的溶解性有机碳（DOC）去除。
O3/PMS-BAC过程对水样和生物膜样品中的异养细菌（HPC）和抗生素耐药细菌（ARB）的控制优于O3-BAC和BAC过程。O3/PMS-BAC的出水和生物膜中异养细菌（HPC）数量仅为BAC的0.05倍和0.46倍。O3/PMS-BAC的出水和生物膜中五种抗生素耐药细菌（ARB）的数量仅为BAC的0.01–0.03倍和0.11–0.26倍。图4 第一阶段废水样品中的细菌数量：（a）1号反应器（O3-BAC），（b）2号反应器（O3/PMS-BAC），（c）3号反应器（BAC）。
O3/PMS-BAC过程对16S rRNA和12种目标抗药基因（ARGs）的控制优于O3-BAC和BAC过程，无论是在废水样品还是生物膜样品中。与BAC相比，O3/PMS-BAC出水和生物膜中的16S rRNA拷贝数分别减少了83.96%和82.48%。在O3/PMS-BAC的出水中，原水中的78.06%−99.91%目标ARGs被去除。与BAC和O3-BAC处理相比，O3/PMS-BAC在出水中去除了12种目标ARGs拷贝数的额外1.76%−62.83%和0.44%−174.79%。与BAC和O3-BAC处理的生物膜中ARGs浓度相比，O3/PMS-BAC生物膜中的12种目标ARGs拷贝数分别减少了38.14%−99.27%和40.67%−95.04%。O3/PMS预处理相比于O3预处理后的出水，减少了目标12种ARGs的总相对丰度的增加116%。此外，与BAC处理后的出水相比，O3/PMS-BAC后出水中的目标12种ARGs的总相对丰度减少了86%。![]()
O3/PMS处理后的废水微生物多样性低于O3处理。与BAC处理相比，O3/PMS-BAC处理的出水和生物膜中变形菌门（Proteobacteria）的相对丰度分别降低了9.6%和8.9%。这一降低具有重要意义，因为变形菌门包含广泛的基因转移因子基因，在O3/PMS-BAC中减少ARGs方面发挥重要作用。拟杆菌门（Bacteroidetes）被认为是ARGs的储存库，对O3/PMS敏感但对O3不敏感，相对丰度减少了7%。Pearson相关分析表明，本研究中的变形菌门和拟杆菌门可能是传播ARGs的主要宿主。Mental测试显示，抗生素与ARGs密切相关，且细菌与ARGs的出现密切相关。图6 基于Mantel测试的抗生素、细菌群落（门水平）和ARGs之间的关系。*表示p<0.05，**表示p<0.005，***表示p<0.001。
本研究开发了一种新处理工艺（O3/PMS-BAC），旨在控制抗药性（AMR）并确保BAC处理过程中的出水质量。与O3处理相比，O3/PMS处理在抗生素去除率上提高了32%−54%，在有机物去除率上提高了3%−30%（不包括生物聚合物和低分子酸）。O3/PMS-BAC过程对抗生素耐药细菌（ARB）的控制优于O3-BAC和BAC过程，在废水和生物膜样品中，O3/PMS-BAC的五种ARB的数量仅为BAC的0.01–0.03倍和0.11–0.26倍。与BAC过程相比，O3/PMS-BAC出水和生物膜中的16S rRNA拷贝数分别减少了83.96%和82.48%。此外，O3/PMS-BAC过程在出水和生物膜中去除了比BAC过程多1.76%−62.83%和38.14%−99.27%的12种目标ARGs。O3/PMS-BAC出水中目标12种ARGs的总相对丰度较BAC处理后的出水减少了86%。变形菌门和拟杆菌门可能是本研究中ARGs传播的主要宿主，其在O3/PMS-BAC处理出水中的相对丰度分别减少了9.6%和6.0%。控制抗生素排放对于管理AMR至关重要，因为抗生素与ARGs及其出现相关的细菌密切相关。
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Professor Hu is the Director of the Research Cluster in Environmental Sustainability and Center for Water Research in the Department of Civil and Environmental Engineering at the National University of Singapore (NUS), specializing in the field of water treatment and water reclamation. She is also the Director of the Environmental Engineering programme and the Deputy Director of the NUS Environmental Research Institute. She serves as Group Head of Environmental Engineering, Hydrology and Hydraulics, and Climate Change.She has published about 200 papers in various international journals and acted as Chair/Co-president for various international conferences. She has given more than 70 keynote and invited speeches at various international conferences. She is the Editor, Associate Editor, Guest Editor and Editorial Board Member for various journals. She served as the International Water Association (IWA) Governing Assembly Singapore representative and IWA ASPIRE Council Member. She is currently President of the Environmental Engineering Society of Singapore (EESS), Chair of the IWA specialist group on Assessment and Control of Hazardous Substances in Water (ACHSW) and International Ultra-Violet Association (IUVA) Board Member. She is a fellow of IWA and the Institute of Engineers Singapore. She is a Board Certified Environmental Engineering Member (by eminence), American Academy of Environmental Engineers & Scientists (AAEES), USA. She is also the recipient of the Prosper.net-Scopus Asian Pacific Young Scientist Award in 2009, the Best Environmental Practice Green Apple Award in 2016, and the International Honorary Member Award, AAEES in 2023.![]()
Zhang Xinyang（张昕阳），新加坡国立大学博士，新加坡总统博士研究生奖学金获得者，中国国家奖学金获得者，清华大学优秀硕士毕业生，主要从事高级氧化、耐药性、消毒副产物的研究。在国际高水平期刊发表SCI论文十余篇，包括ES&T，WR，CEJ，JHM等。
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