第一作者：Xiao Feng
通讯作者：林艳红 教授
通讯单位：吉林大学化学学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.129864
高效光催化剂是实现基于 PMS 的 AOPs 高效光活化的关键。本研究设计了一种富硫空位磁性可分离 Fe0/CoS2-Sv 光催化剂，它具有高表面吸附能力和快速 PMS 激活能力，可高效降解典型抗生素。在 PMS/Vis 系统中，4 分钟内四环素的去除率达到 92.2%，TOC 矿化率也很高。优异的催化性能归功于铁、钴和硫对 PMS 活化的协同作用以及复合材料产生的硫氧空位。这些空位大大提高了 PMS 系统的催化性能，其中生成的单线态氧（1O2）被确定为降解过程中的主要活性物质。此外，还对基于 SO42- 的光催化辅助高级氧化过程（SR-AOPs）降解有机污染物进行了深入研究。催化剂反应前后的 XPS 比较显示，还原性纳米 Fe0 和逸散的 S22- 促进了 Co3+ 和 Co2+ 之间的循环，从而加速了 PMS 的快速活化。这项工作为进一步开发用于水体环境修复的高效、快速 PMS 光活化剂提供了新的视角。
Fig. 1. Preparation process of Fe0/CoS2-Sv.
Fig. 2. XRD pattern for CoS2, CoS2-Sv, and 1.0 Fe0/CoS2-Sv.
Fig. 3. (a) SEM images of CoS2, (b) CoS2-Sv and (c) 1.0 Fe0/CoS2-Sv, (d) TEM image, (e) HR-TEM image, and (f) element map of 1.0 Fe0/CoS2-Sv.
Fig. 4. XPS spectra of as-prepared catalysts:(a) Fe 2p (b) Co 2p (c) S 2p. (d) EPR pattern of CoS2; CoS2-Sv and1.0 Fe0/CoS2-Sv.
Fig. 5. (a)UV–vis spectra (b) EIS spectra (c)PL spectra of CoS2, CoS2-Sv and 1.0 Fe0/CoS2-Sv.
Fig. 6. Degradation performance (a) and corresponding apparent rate constants (b) of TCH on as-prepared catalysts in PMS/vis system; Degradation efficiencies (c) and corresponding apparent rate constants (d) of TCH by 1.0 Fe0/CoS2-Sv in different systems. Experimental conditions: [TCH]0 = 20.0 mg/L; [catalyst]0 = 0.1 g/L; [PMS]0 = 0.5 mM; [pH]0 = 4.51, at room temperature.
本研究成功制备了用于去除废水中有机污染物的磁性 Fe0/CoS2-Sv 光催化剂。在 PMS/Vis 系统中，催化剂在 4 分钟内的降解效率达到 92.2%，降解速率为 0.3600 min-1，且催化剂和氧化剂用量较少，优于目前大多数催化剂。此外，Fe0/CoS2-Sv 催化剂的 TOC 矿化率很高，在该系统中可能超过 80%。此外，催化剂还具有良好的稳定性和广泛的适用性，循环降解实验和各种水质条件下的测试都证明了这一点。优异的降解性能归功于硫空位的引入和 Fe0 纳米粒子的加入，它们有效地缩短了反应物之间的距离，促进了 Co3+ 和 Co2+ 的快速循环，并使光生电子和空穴积极参与氧化还原反应。因此，抗生素的高效降解得以实现。这项研究为研究光催化辅助 SR-AOPs 提供了一个新的视角。
Xiao Feng, Hao Chen, Siyuan Guo, Xiaoyu Wang, Tengfeng Xie, Dejun Wang, Yanhong Lin, Fe0-modified sulfur-rich vacancy CoS2 enhanced persulfate photoactivation: Achieving high surface adsorption and rapid degradation of antibiotics, Separation and Purification Technology, 2025, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129864
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