东京大学研究生院新领域创成科学研究科的杉本宜昭教授、张润楠博士研究生等组成的研究团队与东京大学物性研究所的尾崎泰助教授、日本产业技术综合研究所（以下简称“产综研”）先进功率电子研究中心的小仓政彦主任研究员使用原子间力显微镜（AFM），共同开发出了能够在原子级别观察金刚石表面碳原子排列的技术。这是人类首次对钻石表面的单个碳原子实现可视化，为在原子级别上分析钻石材料开辟了新途径。该技术将在揭示钻石薄膜的生长机制以及提升钻石器件性能等方面发挥重要作用。相关研究成果已经发表在材料与微器件国际期刊《Nano Letters》1月8日在线版上。
钻石因其高载流子迁移率、高热导率和高绝缘击穿电场等优异特性，被视为终极半导体材料，广泛应用于电力和量子器件。钻石薄膜表面可能存在空位等原子级缺陷，这些缺陷会降低器件性能。因此，为了提升器件性能，就需要在原子尺度上对钻石表面进行观测，以理解其微观结构。尽管此前已有多种能够解析原子级别结构的显微技术，但尚未实现对钻石表面单个碳原子的可视化。尤其是长期以来采用的扫描隧道显微镜（STM）观测方法，未能达到原子级别的分辨率。这主要是由于钻石的低导电性以及表面碳原子的高密度排列等因素所致。
首先，东京大学的研究团队对杉本教授在2007年提出的硅表面元素分辨技术（DOI: 10.1038/nature05530）做了改进，使其能够应用到钻石表面，然后使用在超高真空环境下运行的原子间力显微镜（AFM）与活性硅探针，全球首次成功地观测到了钻石表面单个碳原子。
图1用原子间力显微镜观察钻石表面的示意图（供图：东京大学杉本研究团队）
本次研究使用的是产综研在通过等离子体化学气相沉积（CVD）技术优化薄膜的生长条件，制备出来的表面原子级别平坦的钻石。研究团队以这种钻石的（001）面作为样品进行了观测。这种钻石的表面由成对排列的碳原子组成，碳原子间距仅为1.39埃（1埃=10亿分之一米），由于碳原子相互接近，所以此前单个碳原子的可视化一直未能实现。此次，研究团队使用活性硅探针进行AFM观测，将探针与表面距离接近至数埃，成功观测到了单个碳原子。通过该技术，研究团队还观察到了与钻石薄膜生长和器件性能相关的空位等原子级缺陷。
接下来，为了进一步揭示钻石表面单个碳原子的可视化机制，研究团队在东京大学物性研究所利用OpenMX进行了第一性原理计算，证实了探针尖端硅原子与钻石表面碳原子之间形成化学键的可能性，并成功再现了实验中当硅探针模型接近钻石表面时所检测到的碳原子信号。
图3 用于第一性原理计算的钻石（001）面和AFM探针模型（供图：东京大学杉本研究团队，本图对论文中的图片进行了修改）
该图显示了探针尖端的硅原子与钻石表面碳原子之间形成化学键的情况。最表面的碳原子与从真空侧接近的原子发生相互作用的区域用蓝色表示（箭头所示）。可以观察到形成了斜向的化学键。
本次研究为从原子级别分析钻石表面提供了新方法，有助于揭示钻石薄膜的生长机制和提升钻石器件性能。例如，通过分析不同条件下制备的钻石薄膜，研究其平坦性和缺陷分布，可明确制备原子级平坦且洁净的钻石薄膜的条件。此外，研究团队开发的单原子元素识别方法，也可用于分析钻石表面的掺杂剂和杂质原子分布，从而评估利用缺陷的量子器件并探索新功能。
文：JST客观日本编辑部
【论文信息】
期刊：Nano Letters
论文：Atomic Observation on Diamond (001) Surfaces with Near-Contact Atomic Force Microscopy
DOI：10.1021/acs.nanolett.4c05395
