第一作者：谈梦林、黄彪
通讯作者：黄千里、黄志琦、葛一瑶
论文单位：中南大学、北京科技大学、北京理工大学、香港城市大学
论文DOI：10.1002/aenm.202402424
本文概述了非晶纳米材料这一新兴催化剂的合成以及其在电催化二氧化碳还原(CO2RR)过程中的性能，尤其总结并强调了独特的非晶结构在 CO2RR 过程中的内在优点以及对CO2RR不同阶段的影响，还对这一新兴领域仍然面临的挑战和一些潜在的未来发展方向进行了展望。与晶体材料相比，具有长程无序结构的非晶纳米材料表面具有丰富的高度不饱和原子位点和悬空键，从而为催化反应提供了大量的活性位点。此外，由于其不同的原子排列方式，非晶纳米材料也展现出独特的电子结构，从而影响对于关键催化中间产物的吸/脱附等重要催化过程。因此，非晶纳米材料最近被证明是一类新兴的高效CO2RR催化剂。（1）该综述简要介绍了CO2RR的原理并系统介绍了用于CO2RR的非晶和非晶/结晶异相纳米催化剂的合成策略及CO2RR性能。其中非晶纳米材料的合成可以通过湿化学还原法、水热法和电沉积法等简单的直接合成途径和二次非晶化等间接合成途径来实现。非晶/结晶异相纳米材料可以通过一锅法、表面非晶化、电化学重构以及多步处理等途径来实现。（2）该综述总结并概括了非晶纳米材料在CO2RR过程中的应用优势，主要包括增强CO2的吸附、增强CO2的活化能力和增强C-C耦合能力。首先，非晶纳米材料表面丰富的不饱和表面位点可以作为CO2分子的有效吸附位点，且非晶纳米材料具有较高的结构柔韧性和局部结构的畸变性，在其表面形成吸附位点要比在晶体催化剂表面容易得多，因此可以展现出更强的CO2吸附能力。在随后的CO2的活化过程中，非晶纳米材料固有的无序性会导致扭曲键和缺陷的存在，有利于吸附CO2分子的快速活化。此外，非晶纳米材料独特的原子排列可以使其表面的电子态密度得到改善，从而可以实现高效的CO2活化。在C-C耦合过程中，非晶纳米材料的无序结构允许相邻原子的运动和自调节，从而增加C-C偶联反应所需的配位不饱和位点的数量，该类独特活性位点可以结合和稳定C-C偶联过程中的重要中间体。综上所述，非晶纳米材料由于其原子结构的独特长程无序性，可以在电化学CO2RR中具有优于晶体材料的性能，已被证明是将CO2电化学转化为有价值化学品的高效催化剂。尽管如此，这个领域仍处于起步阶段。针对CO2RR的高效非晶纳米催化剂的开发仍面临许多挑战，同时也产生了许多值得探索的未来方向。例如：1、探索更多种类的用于电化学CO2RR的非晶催化剂：目前，只有非晶结构的铜、金属氧化物、金属硫化物等部分非晶纳米材料被用作电化学CO2RR的催化剂。因此，仍然有很大的空间来丰富非晶催化剂库以实现通过CO2RR选择性生产不同高价值化学物质。2、实现非晶纳米材料的微观结构调控，以研究其在电化学CO2RR中结构与性能的构效关系：通常情况下，由于缺乏长程有序的晶体结构，非晶纳米材料不具有规则的形貌。非晶纳米材料的结构控制对于设计结构新颖、性能优异的非晶纳米催化剂至关重要。尤其，基于对非晶纳米材料维度和相分布的有效调控，我们可以进一步研究和探索其结构与CO2RR性能之间的构效关系，这也可以为未来设计更多新型高效CO2RR非晶纳米催化剂提供重要指导。![]()
3、建立精确的非晶结构理论模型：非晶催化剂结构模型的精准构建对研究其表面发生的关键CO2RR步骤至关重要。由于非晶纳米材料具有长程无序结构，其原子排列不能通过X射线衍射等晶体学分析手段来确定。非晶材料的精确结构信息（尤其是三维结构信息）的获取仍然具有挑战性。4、探究电化学CO2RR过程中非晶态结构的结构演变：虽然人们已经努力探索了电化学CO2RR在非晶态催化剂上的反应机理，但电催化过程中非晶相的结构演变仍不清楚，使得非晶催化剂在CO2RR过程中真正的活性物质和活性位点尚未确定。此外，全面了解非晶纳米材料在催化过程中的结构演变也有助于我们在特定工况下开发非晶结构的稳定策略。5、实现非晶催化剂的合理结构设计和性能提高：基于对非晶催化剂结构-性能构效关系的认识和对非晶纳米材料结构调控的能力，我们可以通过合理结构设计进一步提高非晶催化剂在电化学CO2RR的催化性能，特别是C-C偶联能力。此外，精确非晶结构模型的建立和快速发展的计算方法，如高通量计算和机器学习算法，可以帮助我们在实验合成之前筛选和预测具有优异CO2RR性能的非晶催化剂。M. Tan,B. Huang, L. Su, X. Jiao, F.
Feng, Y. Gao, Q. Huang, Z. Huang, Y. Ge, Amorphous
Nanomaterials: Emerging Catalysts for Electrochemical Carbon Dioxide Reduction. Adv.
Energy Mater. 2024, 2402424.葛一瑶：男，研究员/教授，博士生导师，国家级海外青年人才计划、北京大学博雅青年学者、北京科技大学鼎新学者等人才项目入选者。2012年本科毕业于北京科技大学，2017年博士毕业于清华大学，随后在新加坡南洋理工大学及香港城市大学张华教授团队开展博士后研究，随后于2022年入职北京大学材料科学与工程学院，担任特聘研究员/博士生导师，2024年加入北京科技大学新金属材料国家重点实验室。长期致力于非平衡态结构微/纳米材料的可控合成与表征，通过合理的微观结构设计来优化其在特种结构材料、清洁能源等领域的应用性能，同时开展相关的形成及应用机理研究，并推动相关技术的工业化应用。至今已在Science、Nature、Nat.
Mater.、Adv. Mater.、J. Am. Chem.
Soc.、J. Am. Ceram. Soc.、Nat.
Commun.、Chem等材料领域主流学术刊物上发表SCI论文80余篇，其中以第一作者或通讯作者身份发表论文40篇；共申请14项中国专利和3项美国专利，其中8项中国专利已获授权；面向“卡脖子”精细陶瓷粉体材料所开发的创新制备技术已完成科技成果转化，实现工业化宏量生产，形成全国领先、全球前列的产能；从事科研工作以来，已主持/参与10余项各国家或地方级别科研项目，经费总计大于1300万元。受邀在国内外学术会议做邀请报告或担任分会场主席10余次；担任中国体视学学会材料科学分会委员会委员，中国材料研究学会、中国化学会、中国微米纳米技术学会、香港清洁能源研究院等多个学术机构会员，北京市“千人进千企”专项行动产业特派员等；担任eScience、Nano-Micro Letters、Carbon Energy、Advanced Powder Materials、Fundamental
Research、Progress in Natural Science: Materials
International、National Science Open、Microstructures、Green Carbon等国际主流期刊的青年编委；长期受邀担任Chem. Rev.、Adv. Mater.、Adv. Func. Mater.、ACS Nano、Acta Mater.等国际主流期刊的独立审稿人。![]()
黄志琦：2011年获天津大学化学工程与工艺专业学士学位，2017年获天津大学化学工艺专业博士学位，2012至2015年赴美国马里兰大学帕克分校交流学习，2017至2020年于新加坡南洋理工大学从事博士后研究工作，2020年加入香港城市大学化学系继续博士后研究，并于2021年全职加入北京理工大学化学与化工学院。研究工作主要围绕功能纳米材料设计与非均相光、电催化开展研究，迄今为止在Nat. Commun.、 J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Acc. Chem. Res.、Chem. Soc. Rev.等国际权威杂志发表SCI学术论文20余篇，其中以第一作者在Nat. Commun.（3篇）、J. Am. Chem. Soc. （2篇）等期刊发表论文7篇，总被引近1400次，单篇最高被引319次。黄千里：2017年获清华大学工学博士学位，现任中南大学副教授、博士生导师。入选中国科协青年人才托举工程、湖南省优青，主持国家自然科学基金、湖南省重点领域研发计划等多项科研课题。以第一/通讯作者在Advanced Functional Materials、Advanced Energy Materials、Bioactive
Materials 等国际知名期刊发表SCI论文30余篇，引用次数2600余次。应邀编写Taylor and Francis Group出版社英文专著1章，授权国家发明专利10余项。关注环材有料视频号，提供会议、讲座等直播服务！
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