第一作者：Yu Yin
通讯作者：崔升 教授
通讯单位：南京理工大学材料科学与工程学院
通讯作者：Hongqi Sun
通讯单位：阿德莱德大学化学工程学院
DOI:10.1016/j.apsusc.2024.160066
钴基纳米材料被广泛用作高级氧化工艺（AOPs）中过一硫酸盐（PMS）活化的有效催化剂。单原子催化剂（SAC）是最先进的材料，可使活性金属位点最大程度地接触反应物。在本研究中，我们设计并合成了具有皱缩表面的二硫化钼纳米球（cnMoS2），通过在其独特的表面褶皱结构中固定带有氮/碳涂层的钴来装饰原子分散的 Co-N4 位点。得到的 Co-N-C-cnMoS2 催化剂用于活化 PMS，以快速降解阿特拉津（ATZ）。Co-N4 位点被认为是主要的活性位点，使最佳的 4.8Co-N-C-cnMoS2 催化剂能在 20 分钟内去除 100% 的阿特拉津。此外，4.8Co-N-C-cnMoS2 催化剂还表现出良好的耐久性、对无机阴离子和阳离子的耐受性以及在较宽 pH 值范围内的高活性。cnMoS2 提供了一个保持 Co-N4 原子位点的平台，虽然是次要的，但起到了降解作用，而且还加速了 Co2+/Co3+ 的循环。在 4.8Co-N-C-cnMoS2/PMS 系统中，产生了硫酸根自由基（SO4-‾）、羟自由基（-OH）、超氧自由基（O2-‾）和单线态氧（1O2），其中 SO4-‾ 和 1O2 是引发 ATZ 降解的主要活性物质。
Fig. 1. (a) synthesis schematic of Co-N-C-cnMoS2; XRD profiles of (b) cnMoS2, N-C-cnMoS2, 4.8Co-N-C-cnMoS2 and (c) Co modified analogues; XPS survey spectrum of (d) N-C-cnMoS2 and 4.8Co-N-C-cnMoS2; and (e) XPS Co 2p spectrum of 4.8Co-N-C-cnMoS2.
Fig. 2. (a) Mo 3d, (b) S 2p, (c) C 1s and (d) N 1s XPS spectra of N-C-cnMoS2 and 4.8Co-N-C-cnMoS2.
Fig. 3. SEM images of (a–b) cnMoS2, (c–d) N-C-cnMoS2 and (e–f) 4.8Co-N-C-cnMoS2.
Fig. 4. (a–b) HRTEM, (c) HAADF-STEM and (d–h) the corresponding elemental mapping images (Co: green, N: orange, C: red, Mo: blue and S: yellow) of 4.8Co-N-C-cnMoS2.
Fig. 5. (a–b) AC HAADF-STEM images of 4.8Co-N-C-cnMoS2; (c) Co K-edge XANES spectra and (d) Co K-edge k3-weighted FT-EXAFS spectra of 4.8Co-N-C-cnMoS2, Co2O3, CoO, and Co foil; (e) WT-EXAFS and (f) the EXAFS R-space fitting curves of 4.8Co-N-C-cnMoS2.
Fig. 6. (a–b) Catalytic performances of various catalysts via PMS activation; (c) reusability tests; influencing factors of catalytic degradation: (d) temperature, (e) inorganic anions and (f) cations. Condition: [Catalyst]0 = 0.2 g∙L−1, [PMS]0 = 2.0 g∙L−1, [ATZ]0 = 20 mg∙L−1, [T] = 25 °C, [NaCl = NaHCO3 = Na2SO4 = NaNO3] = 5 mM, [KNO3 = Ca(NO3)2 = Mg(NO3)2 = NaNO3] = 5 mM.
Yu Yin, Xuan Li, Wenning Li, Abdul Hannan Asif, Shuting Pan, Sheng Cui, Shaobin Wang, Hongqi Sun, Atomically dispersed Co-N4 to activate peroxymonosulfate for efficient atrazine degradation: Synergistic radical and non-radical ways, Applied Surface Science, 2024, https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.160066
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