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第一作者：Qianqian Tang
通讯作者：邹建平，张龙帅
通讯单位：南昌航空大学
文献链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53941-8
摘要
本研究提出了一种电荷限制的单原子催化剂（Fe/SCN），通过电子转移过程（ETP）激活过碘酸盐（PI）产生单线态氧（1O2），用于污染物的高效降解。Fe/SCN具有FeN3S1的配位构型，能够限制氧化剂获得的电子数量，从而生成1O2。实验和理论计算结果表明，Fe/SCN-PI*复合物具有强氧化能力，触发ETP，而电荷限制效应允许单电子激活PI产生1O2。该系统在100%选择性脱氯和1O2的环氧化作用下，避免了低聚物的生成，实现了大分子污染物向小分子可生物降解产物的转化。此外，Fe/SCN+PI系统展现出优异的抗干扰能力和应用潜力，为单原子催化剂的设计提供了新视角。
研究成果
南昌航空大学邹建平&张龙帅在《Nature Communications》上发表了题为“Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate 1O2by charge-confined single-atom catalyst”的论文，研究团队成功合成了Fe/SCN单原子催化剂，并通过实验和密度泛函理论（DFT）计算验证了其在激活PI产生1O2方面的高效性能。Fe/SCN+PI系统在4-氯酚（4-CP）的降解中表现出色，实现了100%的选择性脱氯和环氧化，避免了低聚物的生成，将污染物转化为小分子可生物降解产物。
论文亮点
1.电荷限制的单原子催化剂设计：Fe/SCN的设计通过限制氧化剂获得的电子数量，实现了1O2的高效生成。
2.电子转移过程（ETP）的应用：通过ETP激活PI，实现了污染物的高效降解，同时避免了催化剂的消耗和氧化剂的低效利用。
3.100%选择性脱氯和环氧化：Fe/SCN+PI系统实现了4-CP的100%选择性脱氯，并通过1O2的环氧化作用进一步降解中间产物，避免了低聚物的生成。
4.优异的抗干扰能力和应用潜力：Fe/SCN+PI系统展现出良好的抗干扰能力和广泛的应用前景。
图文导读
图1：Fe/SCN的形貌和元素分布图，展示了Fe原子的均匀分散和S元素的引入。
图2：Fe/SCN+PI系统对4-CP降解的性能和活性物种分析，证明了1O2和ETP在4-CP降解中的作用。
图3：Fe/SCN+PI系统的机理分析，揭示了1O2和ETP之间的关系以及电子转移路径。
图4：4-CP的降解途径和Fe/SCN+PI系统的应用潜力评估，展示了4-CP转化为小分子产物的过程和系统的稳定性。
结论
本研究通过设计电荷限制的Fe/SCN单原子催化剂，实现了通过ETP激活PI产生1O2的新方法，为污染物的高效降解提供了新策略。该系统不仅实现了100%的选择性脱氯和环氧化，还避免了低聚物的生成，将大分子污染物转化为小分子可生物降解产物，展现出优异的抗干扰能力和应用潜力。
作者简介
邹建平，教授，博士生导师，长江学者、国家优秀青年基金获得者、国家百千万人才、国务院特贴获得者，南昌航空大学研究生院院长。研究方向为环境功能材料的合成与应用、水污染控制及资源化、纳米光电催化等。主持包括国家自然基金和国家重点研发计划项目在内的国家级课题10项，其他省部级以上课题20多项。以第一获奖人荣获江西省自然科学奖一等奖和三等奖各1项。以第一作者/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed.，Environ. Sci. Technol.，Water Res.，ACS Catal.，等发表论文100多篇，申请和授权国家发明专利30项，其中6项实现成果转化。
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