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本文亮点
本文介绍了一种通过等离子体辅助技术将塑料废弃物转化为氢气和碳纳米材料的新方法。该方法结合了等离子体裂解和热催化过程，在相同条件下，采用无催化剂等离子体激活策略获得的H2产率和选择性分别是常规热裂解的14.2倍和5.9倍。论文创新的使用单原子催化剂（如Fe、Co和Ni负载于CeO2），这些催化剂提高了氢气的产量并延长了催化剂的寿命。研究表明，这种方法在大规模塑料废物回收中具有巨大潜力，为实现可持续的氢气生产和碳经济提供了一个可行的解决方案。
近期，国际知名期刊《Angewandte Chemie. International Edition》以“Plasma‐Enabled Process with Single‐Atom Catalysts for Sustainable Plastic Waste Transformation”为题，报道了德国达姆施塔特工业大学陈国星研究员、西南石油大学周莹教授、黄泽皑副教授等学者的合作研究成果。
作者提出了一种新型高效的微波等离子体耦合单原子催化技术。这一技术能够在毫秒时间内迅速分解各种类型的塑料垃圾及其混合物，通过一步法串联工艺，成功实现了将塑料废弃物选择性地转化为高附加值碳纳米材料和富氢气体。这一技术展现出巨大的应用潜力，为塑料垃圾的处理提供了全新的解决方案，也为实现资源的可持续利用和减少环境污染开辟了新的路径。
图 1. 裂解产物的产率
作者首先讨论了该等离子技术在无催化剂参与的条件下对五种生活中常见塑料及其混合物的裂解效果，这种等离子体策略能够在极短的反应时间内对混合塑料废物进行回收，无需额外的分拣或预处理过程即可直接将废物混合物转化为富氢气体和石墨。以高密度聚乙烯（HDPE）为例，其氢气产率及选择性可分别达到同等条件下传统热裂解过程的的14倍和6倍。当将单原子催化过程与等离子体裂解过程相结合时，氢气产量和选择性显著增加。这一研究结果为经济高效地回收塑料废物提供了一条可行的途径。此外，研究表明，等离子体耦合单原子催化方法能够实现近100%的氢原子回收效率，进而实现高效的氢气生产。
图2(a)为新鲜负载单原子催化剂和纯CeO2载体的X射线衍射(XRD)图。所有样品的XRD反射峰与CeO2的萤石结构特征一致，说明催化剂与CeO2载体的相容性。1 wt.% Fe/CeO2催化剂的HR-HAADF-STEM图像显示，CeO2纳米棒的表面没有明显的金属颗粒，表明金属原子均匀分散（图2c)。EDS元素分布图进一步确认了金属原子的高度分散性，表明催化剂的制备成功（图2d)。
图2.单原子催化剂的XRD图谱
图3(a) 显示了不同催化剂的氢气产量。结果表明，使用Co/CeO2催化剂的氢气产量最高，达到41.7 mmol/gplastic，其次是Ni/CeO2和Fe/CeO2，分别为38.3和37.8 mmol/gplastic。相比之下，10 wt.% Fe/CeO2纳米颗粒催化剂的氢气产量为38.5 mmol/gplastic，表明单原子催化剂在塑料回收方面具有较高的效率和经济性。其中氢气（H2）和乙炔（C2H2）为主要产物，表明这些单原子催化剂对氢气和高价值碳材料的生成有显著促进作用（图3b)。
图3.1wt.% M/CeO2催化剂的循环稳定性
图4(a)、(c)、(e) 显示了氢气和碳的产量，随着循环次数增加，虽然氢气产量略有下降，但整体水平保持稳定，特别是Co和Ni基单原子催化剂表现出最高的氢气产量。图4(b)、(d)、(f) 展示了气体成分的变化，表明这些催化剂在多次循环中维持了良好的催化性能。
图4.单原子催化剂的EXAFS分析
循环后催化剂的XRD图谱与新鲜催化剂的对比，表明其结构几乎没有变化，证明催化剂在等离子体-热催化过程中保持了化学稳定性（图5a)。HR-HAADF-STEM图像及EDS元素映射显示，Fe原子在五个循环后依然均匀分布，证明催化剂的高分散性得以保持（图5b)。Fe K边X射线吸收谱（XANES）表明，循环后的Fe处于氧化态。在傅里叶变换的k2 -加权扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)(图5(d))中观察到1.6 Å附近的显著信号，对应于Fe-O配位进一步证明催化剂的结构稳定性。在连续10个循环后，仍保持了42.9 mmol/gplastic的高产氢率。第7次循环H2产率最高，为46.7 mmol/gplastic。这证明了等离子体热解过程与热催化过程耦合将塑料转化为H2和高价值碳产品的卓越能力（图5e，f）。
总结
这篇论文通过结合等离子热裂解与热催化过程，有效地将多种日常塑料废物转化为氢气和高附加值的碳产品。研究表明，这种方法无需额外的废物分类或预处理，能够在短时间内直接将混合塑料废物转化为富氢气体。通过加入单原子催化剂，如1wt.% Fe/CeO2，显著提高了氢气的产量和选择性，并展示了这种催化剂在多次循环中的稳定性和高效性。
聚焦产业链终端回收利用（化学回收、物理回收）、循环材料创新应用和从源头出发的、利于循环再利用的动态分子结构设计（非共价、动态共价键）
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