【研究背景】
在后摩尔时代，传统的硅基半导体几乎达到了其物理极限，高性能电路集成的进一步发展需要在材料和器件配置技术方面实现突破。自2004年石墨烯被发现以来，二维半导体因其优异的性能而持续受到研究人员的关注。其中，二维过渡金属二硫化物（TMDCs）由于具有原子级平整的表面、可调节的带隙以及优异的电学和光学特性（如高载流子迁移率、大激子结合能和强自旋轨道耦合），在下一代电子和光学器件方面展现出巨大潜力。
目前研究人员已探索了多种获取高质量TMDC材料的方法，如机械剥离、溶剂剥离和分子束外延（MBE）沉积。化学气相沉积（CVD）因其成本低、可控性好、可调性高，被认为是制备大尺寸高质量TMDC薄片的一种有前途的可扩展方法。然而，由于在CVD合成过程中高温处理会在生长基底的介电层中产生针孔和微裂纹，将CVD生长的样品转移到新基底对后续器件制备至关重要。
【成果介绍】
鉴于此，清华大学吕瑞涛教授团队发表了题为“High-Fidelity Transfer of 2D Semiconductors and Electrodes for van der Waals Devices”的工作在ACS Nano期刊上。该工作提出了一种用于无皱褶、无裂纹的二维TMDCs和范德华金属/半导体接触的高保真转移方法，且几乎不存在聚合物残留。该方法使用聚碳酸酯（PC）作为转移介质，利用其适当的粘附性能不仅可以紧密粘附TMDCs，最终还能避免聚合物残留。PC优异的机械性能（大杨氏模量和良好的柔韧性）确保了对二维材料的可靠支撑，提高了大面积转移的可操作性。通过该方法制备的基于CVD生长的单层WSe2的集成场效应晶体管器件在室温空气中展现出优异的电学性能，实现了约43 cm2 V–1 s–1的高空穴迁移率和约5×107的高开关比，性能比PMMA辅助转移方法（空穴迁移率约1.2 cm2 V–1 s–1，开关比约2×106）提高了一个数量级以上。
【图文导读】
图 1. 过化学气相沉积（CVD）生长的二维（2D）过渡金属二硫属化物（TMDC）的高保真转移。 (a) 转移过程示意图。(b) 剥离过程后的样品/PC@TRT的照片。 (c) 转移后的PC/样品@SiO2/Si基底的照片。 (d–g) CVD生长、PC旋涂、转移和PC去除后的单层WSe2的光学显微镜图像。
图 2. PC辅助转移前后CVD生长的单层WSe2薄片的表征。(a) 原生和 (b) PC转移的单层 WSe2薄片的AFM图像。(c) 原生和 (d) PC转移的单层WSe2薄片的SEM图像。(e) 原生和 (f) PC转移的单层 WSe2 薄片的W 4f XPS精细扫描光谱。
图 3. CVD生长、PC转移和PMMA转移单层WSe2薄片的光学特性。(a) 原生、PC转移和PMMA转移单层WSe2薄片的PL光谱。PC辅助转移之前 (b) 和之后 (c) 的原生WSe2的拉曼映射图像。通过CVD（黑色）、PMMA 辅助转移（红色）和PC辅助转移（其他颜色，不同颜色代表不同的薄片）制备的不同单层WSe2薄片的归一化 (d) 拉曼光谱和 (e) PL 光谱。(f, g) 通过CVD（灰色）、PMMA辅助转移（蓝色）和PC辅助转移（红色）制备的样品的 E12g 拉曼/PL 光谱的对应全宽半峰 (FWHM) (蓝色) 和拉曼位移/能量（橙色）。
图 4. 用于范德华金属/半导体接触的金电极转移方法。（a）范德华金属/半导体接触的电极转移过程示意图。（b）从SiO2/Si基底分离后的金电极阵列的照片和相应的光学显微镜图像。转移到（c）新鲜的SiO2/Si基底和（d）TMDC薄片（用红色虚线框标记）的金电极的光学显微镜图像。
图 5 通过电极转移法对基于PC转移和PMMA转移单层WSe2的背栅vdW集成FET进行电气测量。(a) WSe2背栅vdW集成FET的示意图。(b、c) 通过 (b) PC 辅助转移和 (c) PMMA 辅助转移，基于单层WSe2的FET栅极电压从40 V扫描至−100 V的转移特性。(d) 在0.5 V偏压下PC转移和PMMA转移WSe2 FET之间的线性（橙色）和对数（蓝色）转移特性比较。基于 (e) PC转移和 (f) PMMA转移单层WSe2的FET在不同栅极电压（40 至 −80 V）下的输出特性。
【总结展望】
总之，本文提出了一种用于二维TMDC材料和金属电极的高保真、无蚀刻转移方法，该方法可以消除褶皱和裂纹，并显著减少聚合物残留。由于聚碳酸酯（PC）与TMDC材料以及SiO2/Si和蓝宝石等基底具有适中的粘附性和优异的机械性能，因此被用作转移介质。通过控制水分子插层过程来将CVD生长的样品从基底上分离，实现清洁无损转移。与传统的PMMA辅助转移方法不同，PC辅助方法可以确保转移的样品无褶皱和无裂纹。通过PC方法转移的单层WSe2表现出优异的光学和电学性能。这种多功能方法在各种材料和基底上都具有很强的适用性。此外，预制的金电极也可以使用该技术进行转移，以实现范德华金属/半导体接触。基于该转移方法制备的CVD生长单层WSe2的范德华集成背栅场效应晶体管展示出高达43 cm2 V–1 s–1的空穴迁移率和约5×107的开关电流比，其性能超过PMMA辅助转移方法（空穴迁移率约1.2 cm2 V–1 s–1，开关比约2×106）一个数量级。光学和电学测量都证实了PC辅助转移方法的高保真度和高质量，突显了该方法在二维材料和未来范德华集成器件中的应用潜力。
【文献信息】
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