【研究背景】
偶极子激子具有永久电偶极矩，是相互作用强烈的玻色子粒子。它们表现出明显的非线性特性，并且可以通过Stark效应被电场调制。但是，由于电子和空穴需要空间分离才能产生偶极矩，使得偶极子激子与光子的耦合减弱。这在二维过渡金属硫化物半导体异质结中的层间激子尤为明显，这种情况下电子和空穴分别位于不同的层中，导致振子强度降低。
在耦合量子阱或某些二维过渡金属硫化物同质双层和异质双层中，一种载流子能够隧穿到另一层，从而使层间激子与层内激子发生杂化。这种新型的杂化偶极子激子获得了振子强度，甚至可以在室温下出现在吸收光谱中。它们可以与腔光子耦合，形成具有强非线性特性的激子极化子，这在天然MoS2双层中的K点杂化激子中已有体现。
然而，对于MoS2和其他二维过渡金属硫化物半导体来说，在布里渊区的K点层间电子耦合几乎可以忽略不计。因此，载流子隧穿形成杂化偶极子激子的过程很敏感地依赖于能量共振条件，这在很大程度上限制了其应用潜力。此外，由于二维过渡金属硫化物系统中杂化偶极子激子的共振能量通常接近明亮的层内激子，其光学特性往往被掩盖。当然，涉及二维过渡金属硫化物布里渊区其他点（如Q点和Γ点）的杂化偶极子激子具有更好的层间杂化，但即使是层内激子本身，其动量空间间接激子的振子强度也很小。因此，具有大振子强度且新机制同时产生电偶极矩和光学亮度的偶极子激子仍然是一个值得期待的目标。
【成果介绍】
鉴于此，复旦大学晏湖根团队发表了题为“Bright dipolar excitons in twisted black phosphorus homostructures”的工作在Science期刊上。该工作在90°扭转的黑磷同质结中发现了位于红外区域的明亮偶极子激子。与二维过渡金属硫化物同质或异质双层中发现的偶极子激子不同，该工作新发现的激子是由空间局限于其中一层的Γ点空穴和贯穿两层的电子形成的，具有新的包络波函数和能级。这些激子固有地具有偶极性，且在室温下的吸收超过1%，表现出显著的振子强度。它们具有垂直于层面的电偶极矩，表现出线性量子限域Stark效应。值得注意的是，它们具有多种可调性。由于黑磷的各向异性原子结构，其偶极矩取向可通过光偏振选择；偶极矩大小可通过选择不同厚度的黑磷层组合在0.22至1.1电子纳米（e nm）之间进行调节，共振能从0.4至1.6 eV不等。这些明亮的偶极子激子及其可调性，对于开发可调谐激子相关态和多体复合物具有很高的应用价值。
【图文导读】
图 1. 90°扭转的3+4层黑磷同质结的消光光谱。(A) 90°扭转的3+4层黑磷同质结的原子结构示意图。(B) 90°扭转的3+4层黑磷同质结在石英基底上的红外消光谱。(C) 3层和4层黑磷单层以及90°扭转3+4层黑磷同质结（即I和I'）的光学共振归一化强度随偏振角的变化。(D) 90°扭转的M+N层黑磷同质结在Γ点附近的能带结构示意图，以及沿N层AC或M层AC方向偏振光下的典型光学跃迁。
图 2. 施加电场下的90°扭转黑磷同质结。(A) 上：用于施加垂直电场的90°扭转黑磷同质结器件示意图；下：可根据光偏振选择偶极矩取向的偶极子激子示意图。(B) 90°扭转的3+4层黑磷同质结在不同电场Fz下，入射光沿4层AC（上）和3层AC（下）方向的假彩色消光光谱映射。(C, D) 偶极子激子I和I'的峰值能量移动和归一化强度（相对于无外部电场的强度）随电场的变化。
图 3. 厚度依赖的垂直偶极矩。(A) 90°扭转的1+1层、2+3层和3+4层黑磷同质结中具有不同垂直偶极矩大小的偶极子激子示意图。(B) 不同厚度组合的90°扭转黑磷同质结中偶极子激子的电场依赖性。(C) 不同厚度BP同质结中的垂直偶极矩。
图 4. 偶极子激子能量随厚度的变化。(A-C) 90°扭转BP同质结中，由2+N层、3+N层和4+N层BP组成的偶极子激子能量随层数N的变化。(D) 将TMDC双层中实验获得的偶极子激子（包括层间激子和杂化层间-层内激子）与90°扭转BP同质结中的偶极子激子进行比较。
【总结展望】
总之，本研究将黑磷同质结中的偶极子激子性质与TMDC双层同异质结构中的观察进行了比较。偶极子激子的工作波长范围已经扩展到红外区域，这将有利于创新的红外器件应用，如多维光探测器、光发射器、气体传感器和新兴的微尺度光谱技术，这些都受益于巨大的Stark效应带来的高度电调性。此外，通过调整黑磷厚度或选择不同的跃迁，可以高度调节偶极矩，同时通过光偏振可以切换偶极矩的取向。这种可调性为操控偶极-偶极相互作用提供了很大希望，这在激子物理领域中激子相关态（凝聚、超流、偶极晶体等）的基础研究中非常重要。值得注意的是，在平面内的各向异性还为这些新发现的偶极子激子提供了更丰富的物理，如各向异性的偶极子激子扩散、各向异性的偶极子极化子等。最重要的是，本文的发现为未来探索可调偶极子激子在矩形摩尔晶格中的相关态提供了一个平台，这与TMDC摩尔系统中的三角形晶格有所不同。
【文献信息】
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